磁性微球負(fù)載金屬催化劑的制備及應(yīng)用.pdf

1、當(dāng)無(wú)活性的塊狀金屬減小到納米甚至更小的尺寸時(shí)，金屬將表現(xiàn)出高效的催化性能，將其負(fù)載在磁性微球上，可合成具有磁響應(yīng)性，高活性的金屬催化劑。本文先用多元醇法合成Fe3O4微球，然后氨基修飾其表面制得載體Fe3O4@NH2微球，最后利用原位還原法制得Fe3O4@NH2-M(0)催化劑，并將其應(yīng)用于4-NP催化加氫反應(yīng)。本論文主要展開(kāi)了以下幾個(gè)方面的工作:
　　(1)利用多元醇法，以六水三氯化鐵為鐵源，乙二醇為溶劑，尿素為沉淀劑，檸檬酸鈉

2、為還原劑，200℃反應(yīng)12h制備Fe3O4微球。發(fā)現(xiàn)沒(méi)有加入尿素時(shí)不能生成Fe3O4,檸檬酸鈉對(duì)Fe3O4微球的粒徑調(diào)控起主導(dǎo)作用，乙二醇和六水合三氯化鐵對(duì)微球粒徑也有一定的影響;合成球形，單分散，粒徑約為250nm，磁強(qiáng)67.35 emu/g的Fe3O4微球的配比為:六水合三氯化鐵的量0.97g，尿素的量3.6g，檸檬酸鈉的量0.32g，乙二醇30mL。
　　(2)通過(guò)單一硅源3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）直接水解縮合在F

3、e3O4微球上，引入氨丙基并形成載體磁性Fe3O4@NH2微球，然后控制加入濃度極稀的前驅(qū)體AuCl4-，在超聲振蕩和機(jī)械攪拌作用下-NH2與AuCl4-配位，最后通過(guò)硼氫化鈉原位還原法合成了單分散的磁性Fe3O4@NH2-Au微球，通過(guò)對(duì)Fe3O4@NH2-Au催化劑的組成結(jié)構(gòu)和元素的化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行表征和分析，推測(cè)制備催化劑的可能機(jī)理。
　　(3)選擇Fe3O4@NH2微球作為載體，分別負(fù)載Au、Pt、Pd和Cu，制得負(fù)載型磁性催

4、化劑，并應(yīng)用于對(duì)4-NP催化加氫反應(yīng)。發(fā)現(xiàn)加入金屬鹽溶液濃度增加，催化劑的催化效果先增高后降低，最佳催化效果對(duì)應(yīng)氯金酸、氯鉑酸、氯化鈀、氯化銅的濃度分別為0.1mg/mL、0.3mg/mL、0.1mg/mL、2mg/mL;載體Fe3O4@NH2表面氨基能與多種金屬發(fā)生配位，具有普遍適用性。
　　(4)選擇不同的載體Fe3O4、Fe3O4@SiO2-APTES和Fe3O4@NH2分別負(fù)載Au，應(yīng)用于對(duì)4-NP催化加氫反應(yīng)。Fe3O4