鐵改性水滑石基催化劑NOx吸附還原性能及失活過程研究.pdf

1、 天津大學碩士學位論文 鐵改性 鐵改性水滑石基催化劑 水滑石基催化劑 NOx 吸附還原性能 吸附還原性能及失活過程 及失活過程研究 研究 Study on NOx adsorption-reduction performance and deactivation process of Fe modified hydrotalcite-based catalyst 學科專業(yè)：動力機械及工程 研 究 生：陳 科 指導教師：宋崇林

2、教授 天津大學機械工程學院 2016 年 12 月 I 中文摘要 稀燃氮氧化物捕集技術 (Lean NOx Trap，LNT) 是目前最具潛力的柴油機NOx 排放后處理技術之一。傳統(tǒng)的 LNT 催化劑由于存在高溫穩(wěn)定性低，抗硫性能差、低溫 NOx 吸附能力不足等缺陷，制約了 LNT 技術廣泛的推廣應用。而通過改性水滑石等新型載體材料的開發(fā)，改善 LNT 催化劑的 NOx 凈化活性、熱穩(wěn)定性和抗硫性能已成為相關領域的研究熱點。 本文采用共

3、沉淀法和浸漬法制備了貴金屬負載均勻的系列鐵改性水滑石基 LNT 催化劑，同時采用多種先進的表征手段探索了改性金屬比例對催化劑理化性能及 NOx 吸附-還原反應催化活性的影響規(guī)律，篩選出性能優(yōu)良的新型 LNT 催化劑，并進一步開展了新型 LNT 催化劑熱失活及硫中毒過程的初步研究，解析出導致鐵改性水滑石基 LNT 催化劑失活的主要因素及其作用機制。通過本文的研究，初步建立了改性水滑石基 LNT 催化劑的設計、優(yōu)化理論，從而為其在汽車領域的

4、推廣、應用提供了有益的研究基礎。 本文所取得的主要研究結果如下： 結合共沉淀法和浸漬法可以制備貴金屬及 BaO 負載均勻的系列鐵改性水滑石基 LNT 催化劑。理化特性分析表明，鐵改性比例的增加可以提高 LNT 催化劑的 NOx 吸附性能，降低硝酸鹽吸附物種的穩(wěn)定性，從而拓寬了催化劑 NOx 脫附溫度區(qū)間，增加 NOx 脫附量；此外，隨 Fe 改性比例的增加，LNT 催化劑在還原再生反應中不僅催化活性明顯提高，而且 N2 選擇性也有所增強

5、。 500-700 ?C 熱處理后的 Pt/BaO/MgFeO 催化劑晶相結構穩(wěn)定； 而 800 ?C 熱處理后的催化劑表面出現(xiàn)燒結， Pt 顆粒發(fā)生團聚； 隨熱處理溫度的升高， 催化劑的NOx 脫附峰面積先減少后增加，但峰值溫度變化不大；與 500 ?C 熱處理催化劑相比，800 ?C 熱處理后催化劑表面 NOx 吸附物種及吸附路徑發(fā)生改變，還原再生反應中的 N2 選擇性也明顯下降。 Pt/BaO/MgFeO 催化劑在硫化處理后表面生