HBEA分子篩上Ce基催化劑NH3催化還原NOx性能研究.pdf

1、在多種大氣污染物中,氮氧化物(NOx)是最近三十年多年來受到世界極大關(guān)注的一種污染物。氮氧化物對人體的致毒作用、對動植物的損害以及在光化學(xué)煙霧和酸雨、臭氧層的破壞中所起的作用已經(jīng)得到了科學(xué)的證明。氮氧化物的控制已成為各國環(huán)保工作的熱點(diǎn)課題之一。選擇性催化還原(selective catalytic reduction,SCR)脫硝技術(shù)是當(dāng)今最成熟的商用煙氣脫硝技術(shù)。但該類技術(shù)的催化劑存在低溫范圍活性較低,抗毒性能較差等問題,限制了其工業(yè)

2、化發(fā)展應(yīng)用。
　　本論文從開發(fā)低溫高活性和抗毒化性能的新型催化劑出發(fā),以beta分子篩為載體,對鈰基分子篩催化劑上NH3選擇催化還原氮氧化物進(jìn)行了研究,并采用了添加助劑等方法對鈰基分子篩催化劑進(jìn)行了改性,考察了其對催化劑活性的影響,并進(jìn)一步探討了催化劑結(jié)構(gòu)與其催化活性的關(guān)系。
　　本文用均相沉淀法制備了新型的Ce/HBEA催化劑,考察了CeO2負(fù)載量、焙燒溫度、氧濃度、NH3/NOx摩爾比、進(jìn)口NOx體積分?jǐn)?shù)、空速、以及SO

3、2和水蒸氣等因素對催化劑活性的影響,并運(yùn)用BET、X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、熱重分析(TGA)、傅里葉紅外(FTIR)等手段對該催化劑進(jìn)行了表征。結(jié)果表明:10％CeO2/HBEA催化劑具有良好的SCR活性,在空速12000 h-1、O2體積分?jǐn)?shù)6%(j)、NH3/NO比為1.1,低溫(200～240℃)下表現(xiàn)出了較高的脫硝效率,達(dá)96.49%以上;在較高的空速(12000～36000h-1)、較寬的溫度范圍(220～4

4、00℃)內(nèi)均有較高的活性和穩(wěn)定性。在低溫下,10%(j)H2O對催化劑活性有一定的影響,溫度高于220℃時,H2O對催化劑Ce/HBEA活性無明顯影響;220℃下,單獨(dú)抗硫600 min內(nèi),催化劑脫硝率穩(wěn)定在85%以上;同時抗硫抗水2200 min內(nèi)催化劑脫硝率穩(wěn)定在75%以上。這表明10%CeO2/HBEA催化劑具有較好的抗水性和抗硫中毒性能。FT-IR測試結(jié)果表明,硫酸銨鹽的生成,覆蓋了催化劑部分表面,是造成10%CeO2/HBEA

5、催化劑部分中毒的主要原因。
　　對催化劑CeO2/HBEA進(jìn)行了改性研究,重點(diǎn)考察了活性組分Fe的加入對催化劑低溫活性和抗硫水能力的影響,結(jié)果表明:助劑Fe的加入對CeO2/HBEA低溫活性有較大提高;且減緩了催化劑的中毒速度。
　　與之前報道的SCR催化劑相比較,本文所開發(fā)的新型CeO2/HBEA催化劑有良好的低溫活性,能適應(yīng)較高的空速,且具有較強(qiáng)的抗硫和抗水中毒性能,有一定的工業(yè)化應(yīng)用前景。文中對該催化劑的SCR反應(yīng)機(jī)理