石墨烯負(fù)載鉻基催化劑的制備及氧還原性能研究.pdf

1、目前燃料電池的瓶頸仍然是催化劑的高活性和穩(wěn)定性，鉑基催化劑是催化氧氣還原反應(yīng)最理想的催化劑，但是有限的資源和鉑的成本過高限制了鉑基催化劑的大規(guī)模應(yīng)用，因此研究者們不斷尋找來源豐富、價(jià)格低廉、高效、環(huán)境友好的非貴金屬或者無金屬陰極催化劑。目前，金屬氧化物是解決當(dāng)前燃料電池催化劑問題的一種非常有前景的材料。尤其是過渡金屬的氧化物、碳化物、氮化物作為氧還原反應(yīng)催化劑已經(jīng)被廣泛研究，并且在催化氧還原反應(yīng)方面顯示出很大的可塑性。
　　本文研

2、究了石墨烯負(fù)載鉻的化合物(Cr2O3, CrN)及其催化氧還原反應(yīng)的活性。具體的工作內(nèi)容以及研究結(jié)果概括為以下幾個(gè)部分：
　?。?）石墨烯基非貴金屬催化劑是以鉻鹽、尿素與石墨烯分散液為前驅(qū)體，將部分干燥后的粉末在氮?dú)鈿夥障?00℃煅燒制備了石墨烯負(fù)載三氧化二鉻催化劑(Cr2O3/rGO)；將另一部分干燥后的粉末在氨氣氣氛下800℃煅燒制備了石墨烯負(fù)載氮化鉻催化劑(CrN/rGO)。對(duì)合成的催化劑進(jìn)行了XRD、TEM、SEM、XPS

3、等測(cè)試，考察樣品的結(jié)構(gòu)、組成、顆粒尺寸以及形貌等特征，并在0.1 M KOH溶液中進(jìn)行了循環(huán)伏安(CV)、線性掃描伏安(LSV)、交流阻抗(EIS)、電流時(shí)間（I-t）、旋轉(zhuǎn)圓盤環(huán)盤（RRDE）等電化學(xué)測(cè)試和分析，考察了所合成的催化劑催化氧氣還原的性能。本文注重于材料的性能研究，其活性高且穩(wěn)定性好，但價(jià)格大幅度降低，因此，該材料在燃料電池非貴金屬催化劑方面是一個(gè)新突破。
　?。?）對(duì)于催化劑(Cr2O3/rGO)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，結(jié)

4、構(gòu)上 Cr2O3納米晶均勻沉積在石墨烯表面。與常用的Pt/C催化劑相比，石墨烯負(fù)載氧化鉻催化劑具有很低的成本和豐富的來源。根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示，在堿性電解質(zhì)中該催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)的起始電壓接近于Pt/C催化劑，但其穩(wěn)定性顯著高于 Pt/C催化劑，這表明這種催化劑在燃料電池中有很好的應(yīng)用前景。
　?。?）對(duì)于催化劑(CrN/rGO)，測(cè)試結(jié)果表明：CrN晶體為立方結(jié)構(gòu)，非常細(xì)小的顆粒分散在石墨烯上，石墨烯出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象，催化劑表面的反應(yīng)活