改性水滑石衍生氧化物型LNT催化劑的制備及其吸附-還原NO性能研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是柴油機(jī)危害最大的排放污染物之一，而稀燃NOx捕集技術(shù)（Lean NOx Trap，LNT）是目前最具潛力的柴油機(jī)NOx排放后處理技術(shù)之一。傳統(tǒng)的LNT催化劑采用BaO作為吸附劑，由于存在低溫吸附活性差，NOx吸附量較低等不足，導(dǎo)致傳統(tǒng)LNT催化劑在低排溫工況下的NOx凈化效果不理想，因此，新型高性能吸附劑已成為相關(guān)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。本文采用共沉淀法、浸漬法等方法制備了多種改性水滑石衍生氧化物型吸附劑以及系列Pt/Cu改

2、性水滑石衍生氧化物型LNT催化劑和系列Pt/BaO/Cu改性水滑石衍生氧化物型LNT催化劑。同時(shí)，還采用多種先進(jìn)的表征手段探索了改性水滑石衍生氧化物材料及新型LNT催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、微觀形貌、NO吸附脫附性能、吸附劑表面吸附物種轉(zhuǎn)化規(guī)律及NO催化凈化性能等，并對(duì)其中的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了初步分析。主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:
　　利用共沉淀法可以制得過(guò)渡金屬改性的水滑石衍生氧化物型吸附材料;而Cu元素對(duì)Mg元素的替代雖然不會(huì)破壞水滑石的

3、層狀結(jié)構(gòu)，但是會(huì)使層板趨于不穩(wěn)定，而且會(huì)造成晶格缺陷。結(jié)合共沉淀法和浸漬法可以制備貴金屬和/或BaO均勻負(fù)載的Cu替代水滑石衍生氧化物基LNT催化劑，并且，無(wú)論替代比例多高，Cu元素均能均勻分散在衍生氧化物體相中。
　　Co、Cu、Ni改性水滑石衍生氧化物的NO脫附量均低于未改性Mg-Al水滑石衍生氧化物的NO脫附量;Co、Cu、Ni的替代能夠降低水滑石衍生氧化物表面硝酸鹽、亞硝酸鹽吸附物種的穩(wěn)定性，從而降低催化劑再生階段的脫附峰

4、值溫度;Cu改性水滑石衍生氧化物具有最低的NO脫附起始溫度和脫附峰值溫度。
　　Cu取代Mg能夠減弱水滑石衍生氧化物表面吸附活性位的堿性，從而顯著降低其N(xiāo)O脫附峰值溫度;隨Cu取代量的增加，高穩(wěn)定性吸附物種——硝酸鹽物種的比例逐漸增加，低穩(wěn)定性吸附物種——亞硝酸鹽物種的比例逐漸減少;兩種機(jī)理的同時(shí)作用導(dǎo)致NO脫附峰值溫度先增加后降低。而Cu對(duì)Mg取代量的增加將導(dǎo)致水滑石衍生氧化物材料NO吸附量減少，但在Cu取代量較低時(shí)，Cu取代對(duì)

5、催化劑NO吸附量的影響較小。
　　BaO的引入導(dǎo)致水滑石衍生氧化物基LNT催化劑的脫附起始溫度升高，接近于傳統(tǒng)LNT催化劑的脫附起始溫度;同時(shí)，BaO的引入抑制了Cu替代比例變化對(duì)亞硝酸鹽吸附物種向硝酸鹽吸附物種轉(zhuǎn)化的影響，導(dǎo)致水滑石衍生氧化物基LNT催化劑表面吸附的NO以亞硝酸鹽吸附物種居多。此外，BaO的引入使相同質(zhì)量的催化劑具有更大的NO吸附飽和量。
　　在吸附-還原交替反應(yīng)模式下，Pt/20％Cu改性水滑石衍生氧化物