蜂窩狀催化劑的制備及其氮氧化物催化還原性能研究.pdf

1、柴油車尾氣中排放的氮氧化物(Nox)是主要的空氣污染源之一。目前已有許多關(guān)于車用催化劑性能的報(bào)道，但仍有許多問題亟待解決，如高溫穩(wěn)定性不好，低溫活性差等。因此，如何制備能夠滿足實(shí)用要求的高效蜂窩狀催化劑是重要的研究課題。堇青石蜂窩狀陶瓷載體具有很低的熱膨脹系數(shù)、突出的抗熱沖擊性，以其為載體制備蜂窩狀催化劑用于催化Nox的研究已成為人們關(guān)注的熱點(diǎn)。因此，本論文采用具有良好SCR性能的Fe-Mo/ZSM-5為活性組分涂覆在蜂窩狀堇青石陶瓷載

2、體上。重點(diǎn)研究了不同涂覆方法、表面活性劑以及載體種類對蜂窩狀催化劑催化還原Nox性能的影響。同時(shí)采用XRD、FT-IR、BET、SEM等技術(shù)對蜂窩狀催化劑的體相結(jié)構(gòu)、表面離子形態(tài)等進(jìn)行了表征，以確定結(jié)構(gòu)組成與催化活性的關(guān)系，為制備優(yōu)良的蜂窩狀催化劑提供實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)和理論依據(jù)。本論文主要結(jié)論如下：
　　 (1)使用不同涂覆方法制備的蜂窩狀催化劑，其涂覆量、在熱沖蝕和水汽沖蝕下的脫落損失率均不同。以美國康寧公司生產(chǎn)的堇青石蜂窩陶瓷為載

3、體(AC)，羧甲基纖維素為表面活性劑，使用超聲波輔助浸涂法超聲30min，涂覆3次制備的蜂窩狀催化劑的涂覆量達(dá)到46[％]、經(jīng)過熱沖蝕和水汽沖蝕實(shí)驗(yàn)后的催化劑涂覆量損失率在10[％]以下。對此蜂窩狀催化劑進(jìn)行氮氧化物的催化還原測試，在同溫度下蜂窩狀催化劑的催化活性高出粉末狀Fe-Mo/ZSM-5催化劑40[％]以上。當(dāng)溫度達(dá)到573K后，Nox催化轉(zhuǎn)化率達(dá)到100[％]，隨著溫度的升高其轉(zhuǎn)化效率穩(wěn)定在100[％]。說明所制備的蜂窩狀催化

4、劑具有很高的氮氧化物催化還原性能。因此這種蜂窩狀催化劑具有很強(qiáng)的實(shí)用性。
　　 (2)蜂窩狀催化劑催化還原Nox的活性與Fe-Mo/ZSM-5催化劑的涂覆量有關(guān)。一定范圍內(nèi)，隨著涂覆量的增加蜂窩狀催化劑的催化性能增大。
　　 (3)XRD結(jié)果表明，蜂窩狀Fe-Mo/ZSM-5催化劑上出現(xiàn)了明顯的ZSM-5、MgO、Al2O3、SiO2等特征峰。說明Fe-Mo/ZSM-5與堇青石陶瓷載體很好的結(jié)合。另外，在1173K焙

5、燒1小時(shí)后其晶相沒有明顯變化，并結(jié)合熱沖蝕實(shí)驗(yàn)結(jié)果，說明所制備的蜂窩狀催化劑具有高溫?zé)岱€(wěn)定性。
　　 (4)FT-IR結(jié)果表明，蜂窩狀催化劑譜圖上堇青石的特征峰強(qiáng)度有不同程度的降低，同時(shí)出現(xiàn)了Fe-Mo/ZSM-5的特征峰。分析原因可能是Fe-Mo/ZSM-5與堇青石陶瓷載體發(fā)生化學(xué)吸附所致。
　　 (5)BET結(jié)果表明，相比較于空白堇青石蜂窩陶瓷載體，所制備的蜂窩狀催化劑比表面積增大，微孔數(shù)增多，形成了具有典型的形