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文檔簡介
1、隨著中國工業(yè)的發(fā)展以及汽車使用量的增長,大量的煤炭和石油被燃燒使用,燃燒后產(chǎn)生的尾氣對地球的大氣產(chǎn)生了嚴(yán)重的污染。隨之而來的一系列的如酸雨,霧霾,全球氣候變暖等大氣污染問題對中國人民的生活以及整個(gè)人類社會的發(fā)展產(chǎn)生了巨大的影響??梢哉f大氣的污染威脅著身體健康和生活環(huán)境。氮氧化物(NOx)就是大氣污染物中的主要一種,主要包括NO和NO2以及少量的N2O。中國對氮氧化物的排放也變得很嚴(yán)格。氨氣選擇性催化還原氮氧化物法(NH3-SCR)是一種
2、成熟可靠、效率高、選擇性好并且具有良好的性價(jià)比的脫硝方法。雖然V-W(Mo)/TiO2催化劑在火電廠上已經(jīng)得到了成熟的應(yīng)用,但是釩系催化劑仍然存在著操作溫度較高、操作溫度窗口較窄、高溫時(shí)N2選擇性下降,以及SO2向SO3氧化等問題。因此,效果良好的新型NH3-SCR催化劑的開發(fā)仍然是應(yīng)該努力的方向。
本文第三章制備了幾種氧化性不同的單一金屬氧化物。通過不同氧化性的單一金屬氧化物活性的對比,發(fā)現(xiàn)金屬氧化物催化劑的氧化性對于NH3
3、-SCR具有重要作用。氧化性較好的金屬氧化物催化劑往往在低溫下具有良好NH3-SCR催化反應(yīng)活性,但是在反應(yīng)的時(shí)候會生成大量的NO2和N2O造成其N2選擇性較差。選擇氧化性強(qiáng)低溫活性好的MnOx來進(jìn)行改性,其中沉淀法合成的MnOx主要為Mn5O8,而通過水熱合成法合成的MnOx主要為MnO2。水熱法合成的MnOx雖然較沉淀法合成的MnOx活性有了進(jìn)一步提高,但是其反應(yīng)的選擇性依然較差。通過對沉淀法合成的MnOx進(jìn)行硫酸處理制備了SO2-
4、4/MnOx催化劑,大大地提高了反應(yīng)的選擇性與活性。通過一系列的表征發(fā)現(xiàn)SO2-4的引入對MnOx起到了鈍化催化劑的作用,在降低MnOx氧化性的同時(shí)還提高了MnOx表面氧的量從而提高了MnOx的催化活性。
本文第四章制備了一系列酸性不同的金屬氧化物。通過對這些酸性不同的金屬氧化物催化劑進(jìn)行NH3-SCR活性評價(jià),發(fā)現(xiàn)金屬氧化物的酸性對于反應(yīng)具有重要的作用。酸性較強(qiáng)的金屬氧化物往往具有較好的高溫活性,而且其N2選擇性較高。選擇F
5、e2O3對其進(jìn)行酸處理制備了SO2-4/Fe2O3超強(qiáng)酸催化劑。硫酸處理后的SO2-4/Fe2O3催化劑在活性與選擇性上也有了很大的提高,并進(jìn)行一系列的表征來對SO2-4/Fe2O3催化劑進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)SO2-4的引入在提高Fe2O3的酸性的同時(shí)也提高了催化劑表面活性氧的含量從而提高了其反應(yīng)的活性。
本文第五章選擇了在低溫下具有優(yōu)勢的一系列的Mn系復(fù)合金屬氧化物與高溫活性較好的Ce系復(fù)合金屬氧化物。通過對這兩個(gè)系列的復(fù)合金屬氧
6、化物進(jìn)行活性評價(jià)發(fā)現(xiàn),Mn系的復(fù)合金屬氧化物雖然在低溫的時(shí)候具有較好的NO轉(zhuǎn)化率。但是,在反應(yīng)過程中會生產(chǎn)大量的副產(chǎn)物從而降低了反應(yīng)的N2選擇性。Ce系復(fù)合金屬氧化物催化劑具有較好的高溫活性和N2選擇性。進(jìn)一步選擇了MnFeOx復(fù)合金屬氧化物對其進(jìn)行酸化處理制備了SO2-4/MnFeOx催化劑。SO2-4/MnFeOx雖然在低溫活性上有所下將,但是在較高溫度的活性與選擇性卻有了很大的提升。
本文第六章選擇了幾種前期制各的單一金
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