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文檔簡介
1、現(xiàn)代社會對材料的要求越來越高,尤其是在能耗低,污染少,高附加值和高功能性方面。本論文以自組裝方法,將帶有功能基團(tuán)的酞菁和苝二酰亞胺類化合物組裝成高度有序的納米結(jié)構(gòu),探討其中的原理,研究分子結(jié)構(gòu)和制備方法對排列方式的影響以及與聚集體性質(zhì)之間的關(guān)系。其內(nèi)容主要包括以下四個方面:
1.三明治型混合卟啉酞菁稀土配合物的可控自組裝
使用溶劑處理的方法將兩個新穎的三明治型酞菁、卟啉混合稀土配合物Tb2[TClPP]2Pc
2、(1)和Tb2[TClPP]Pc2(2)組裝成成納米結(jié)構(gòu)。通過電子吸收光譜、透射電子顯微鏡(TEM)和X射線衍射(XRD)技術(shù)來研究他們的自組裝性質(zhì)。兩個分子的自組裝表現(xiàn)為完全不同的形態(tài),1是一維的納米帶狀而2是二維的納米片。電子吸收的測量表明,隨著從納米帶狀1到納米片2的紅移程度不斷增加,J型聚集形成。通過XRD測試表明,兩個三明治型分子間通過分子間π-π作用和范德華力形成一個二聚的超分子結(jié)構(gòu),作為構(gòu)建模塊自組裝成目標(biāo)納米結(jié)構(gòu)。此外,
3、2的納米片顯示優(yōu)良的半導(dǎo)體性能,其導(dǎo)電率為3.0×10-3 S·m-1。
2.三明治型混合卟啉酞菁配合物的溶劑處理薄膜及其氨氣氣敏研究
通過QLS方法制備一系列的三明治型酞菁、卟啉混合銪配合物Eu2(Pc)2[T(OH)PP](1),Eu2(Pc)2[cis-T(OH)2PP](2)和Eu2(Pc)2[trans-T(OH)2PP](3)的溶劑處理薄膜。通過光譜測試發(fā)現(xiàn),J型聚集隨著薄膜1<2<3分子堆積有序
4、度的增加而逐漸形成。IR和XRD結(jié)果表明,兩個三明治型分子的吡咯間通過π-π作用形成一個二聚的超分子結(jié)構(gòu),作為構(gòu)建模塊通過分子間氫鍵自組裝成目標(biāo)納米結(jié)構(gòu)。在氨氣濃度15-800 ppm的范圍內(nèi),薄膜的靈敏度隨3<1<2的順序增加。特別地,發(fā)現(xiàn)超薄薄膜2在室溫下對氨氣具有出色的靈敏度,幾乎完全的可逆性和再現(xiàn)性。
3.對稱開鏈冠醚取代PDI的合成及其與CdS混雜自組裝膜性質(zhì)的研究
設(shè)計并合成目標(biāo)化合物EPDI,通
5、過紫外可見吸收光譜(UV)、質(zhì)譜(MALDI-TOFMS)、核磁(HNMR)等手段對其進(jìn)行表征,使用DPV法對其電化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了測定。之后通過Langmuir-Sh(a)fer(LS)法將EPDI轉(zhuǎn)移到石英基片上,得到均勻的膜并對膜進(jìn)行了紫外可見吸收光譜、X射線衍射和原子力顯微鏡(AFM)的表征。結(jié)果表明EPDI分子在LS膜中面對面的排列并且與基片間有一定傾角。而且CdS納米顆粒原位生長到了膜上,形成了混雜膜,我們通過紫外吸收光譜、熒光
6、發(fā)射光譜、原子力顯微鏡觀測和能量彌散圖譜手段對混雜膜進(jìn)行了表征。特別地,發(fā)現(xiàn)了從CdS到PDI的能量轉(zhuǎn)移現(xiàn)象。
4.氟代乙氧基取代的單層酞菁的合成及其性質(zhì)研究
設(shè)計并合成了三種新型酞菁化合物M[Pc(OCH2CF3)8](M=2H,Zn,Cu)。用紫外可見吸收光譜(UV-Vis)、紅外光譜(IR)、MALDI-TOF質(zhì)譜、元素分析等對三種化合物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。通過差分脈沖伏安(DPV)法與密度泛函(DFT)
7、方法對它們的HOMO和LUMO能級進(jìn)行研究。特別的,通過對其電子吸收光譜的比較研究發(fā)現(xiàn):H2Pc(OCH2CF3)8和Cu[Pc(OCH2CF3)8]在較低濃度(約10-5 mol·L-1)的四氫呋喃溶液中,出現(xiàn)了一個荷移峰,通過加入還原劑和氧化劑以及交流阻抗等手段證明兩種化合物M[Pc(OCH2CF3)8](M=2H,Cu)在四氫呋喃溶液中均存在分子間的電荷遷移。這是第一例在極低濃度溶液中酞菁分子自發(fā)進(jìn)行分子間電荷轉(zhuǎn)移的發(fā)現(xiàn),這對研究
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