離子對型介孔手性銠催化劑的制備及不對稱氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)研究.pdf

1、無機介孔材料，因為具有較大的吸附量和比表面積，在分離、吸附、催化等研究領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用價值，因此，為均相催化劑負載提供了良好的載體。介孔氧化硅材料SBA-15具有較高的比表面積和有序的二維六方孔道結(jié)構(gòu)(p6mm)，是均相催化劑的良好載體。介孔氧化硅材料SBA-16具有超大的籠狀結(jié)構(gòu)，同時擁有較大的比表面積以及較高的熱穩(wěn)定性，因此，介孔氧化硅材料SBA-16在催化領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用前景。離子對型介孔催化劑不僅具有良好的穩(wěn)定性，而且能夠使催

2、化劑的活性位點分布的更為廣泛均勻，這就使得催化劑的催化活性得到大大提高。因此，我們開發(fā)了兩種離子對型介孔氧化硅固體催化劑，并且對它們的催化性能進行了研究。
　　 (1)離子對型SBA-15手性銠催化劑的制備及催化反應(yīng)
　　 我們采用表面綁定CF3SO3-反離子固定化的一種手段，使均相催化劑進入到Me-SBA-15中，成功制備出非均相離子對型手性銠催化劑。系統(tǒng)地研究了該催化劑應(yīng)用于芳香酮不對稱氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)時的活性，發(fā)現(xiàn)該催化

3、劑具有高效的催化活性與對映選擇性；同時，在反應(yīng)結(jié)束后，可利用較為簡單的方法將催化劑回收并循環(huán)套用。反復(fù)使用多達7次，其活性沒有明顯改變。
　　 (2)離子對型SBA-16手性銠催化劑的制備及催化反應(yīng)
　　 我們利用“ship in bottle”策略，通過灌裝的方法將均相催化劑包裹在介孔氧化硅材料SBA-16中，成功的合成了離子對型SBA-16手性銠催化劑；由于介孔氧化硅材料SBA-16具有特殊的孔道結(jié)構(gòu)，因此可以將均相