強場下小分子多光子電離的含時波包動力學(xué)研究.pdf

1、強激光場下分子的光電離和光解離已引起人們的多年的關(guān)注。相對于弱場來說，強激光場下原子和分子的動力學(xué)行為表現(xiàn)出許多新的特征。含時波包方法作為物理化學(xué)重要分支，在研究分子反應(yīng)散射時已經(jīng)被證明是一種非常有效的方法，其理論框架在分子物理和場與物質(zhì)相互作用等研究領(lǐng)域也有著廣泛的應(yīng)用。含時波包法有許多優(yōu)點，除了數(shù)值計算上的高效率外，該方法還為動力學(xué)提供了物理意義明確而直觀的圖像，它既具有經(jīng)典的直觀，又不乏量子力學(xué)的準確。另外，含時量子波包法尤其適用

2、于研究體系隨時間演化的問題。 目前對強場下分子的光電離動力學(xué)行為的理論研究主要集中在一些小分子上。對小分子的動力學(xué)理論處理中，一維兩態(tài)問題是最簡單的情況。對強場下小分子多光子電離的處理不僅對處理大分子的強場效應(yīng)有借鑒作用，對理解和實施原子與分子過程的激光操控也具有重要的理論和實踐意義。 共振增強多光子電離光電子能譜(REMPIPES)技術(shù)是研究小分子激發(fā)態(tài)的有效手段。本論文利用量子力學(xué)含時波包傳播中的分裂算符-傅立葉變換

3、方法研究強場下雙原子分子RbI的1+3多光子電離時間分辨光電子能譜。主要進行了以下幾個方面的工作： (1)首先給出了RbI分子1+3多光子電離的理論模型，并寫出模擬過程的含時Schr(o)dinger方程。由于電離過程涉及到兩個離子態(tài)，模擬過程同時考慮了三光子電離過程和自電離過程。 (2)利用分裂算符-傅立葉變換方法演化波包，模擬得到了不同探測—延遲時間下RbI分子1+3多光子電離的光電子能譜。由于模擬過程同時考慮了兩個

4、電離過程，所得光電子能譜由兩部分信號組成。 (3)通過對時間分辨光電子能譜進行分析，得到了強場對RbI分子勢能面施加影響的信息。結(jié)果表明，泵浦-探測延遲時間對光電子能譜的強度和位置均有影響，而這種影響實質(zhì)上是由于強場的存在改變了相關(guān)勢能面的位置以及存在勢能面之間的交叉所導(dǎo)致的。所得結(jié)論不僅有助于理解強場下分子的動力學(xué)行為，而且對實現(xiàn)激光控制化學(xué)反應(yīng)也有意義。 論文共分為五章。第一章為綜述，主要從總體上介紹了分子反應(yīng)動力學(xué)