強(qiáng)場驅(qū)動下ClO基共振增強(qiáng)多光子電離的含時波包動力學(xué)理論研究.pdf

1、強(qiáng)激光場下分子的光電離和光解離已引起人們多年的關(guān)注。相對于弱場來說，強(qiáng)激光場下原子和分子的動力學(xué)行為表現(xiàn)出許多新的特征。含時波包方法在研究分子反應(yīng)散射時已經(jīng)被證明是一種非常有效的方法，其理論框架在分子物理和場與物質(zhì)相互作用等研究領(lǐng)域也有著廣泛的應(yīng)用。含時波包法有許多優(yōu)點(diǎn)，除了數(shù)值計算上的高效率外，該方法還為動力學(xué)提供了物理意義明確而直觀的圖像，它既具有經(jīng)典的直觀性，又不乏量子力學(xué)的準(zhǔn)確性。另外，含時量子波包法尤其適用于研究體系隨時間演化

2、的問題。 目前，對強(qiáng)場下分子的光電離動力學(xué)行為的理論研究主要集中在一些小分子上。對強(qiáng)場下小分子多光子電離的處理不僅對處理大分子的強(qiáng)場效應(yīng)有借鑒作用，而且對理解和實(shí)施原子與分子過程的激光操控也具有重要的理論和實(shí)踐意義。 共振增強(qiáng)多光子電離光電子能譜(REMPI PES)技術(shù)是研究小分子激發(fā)態(tài)的有效手段。本論文利用量子力學(xué)含時波包傳播中的劈裂算符-傅立葉變換方法研究強(qiáng)場驅(qū)動下ClO基的2+1多光子電離時間分辨光電子能譜。主要

3、進(jìn)行了以下幾個方面的工作： (1)介紹與本工作有關(guān)的波包動力學(xué)基礎(chǔ)理論。首先給出波包的基本概念以及在動力學(xué)中的應(yīng)用，繼而以雙原子分子為例展示了如何求解體系對應(yīng)特定Hamiltonian的含時薛定諤(Shrodinger)方程；提供了從求解耦合薛定諤方程得到波包動力學(xué)信息的數(shù)值工具。 (2)介紹激發(fā)態(tài)分子光電離動力學(xué)的基本理論。首先總結(jié)了用共振增強(qiáng)多光子電離技術(shù)和雙共振方法研究分子激發(fā)態(tài)光電離動力學(xué)的工作。然后在理論背景部

4、分介紹了處理躍遷矩的基本方法，這種處理光電離過程的方法是理解激發(fā)態(tài)光電離的基礎(chǔ)。最后作為貫穿本文工作的主要研究對象，介紹了多光子電離含時光電子能譜(MPI-TRPES)技術(shù)，并對其特點(diǎn)、與多光子電離光譜的不同以及在分子動力學(xué)中的應(yīng)用進(jìn)行了討論。 (3)利用波包傳播中的劈裂算符-傅立葉變換方法演化波包，計算得到了不同泵浦-探測延遲時間下ClO基2+1多光子電離的光電子能譜，粒子在各電子態(tài)上的布居以及波包在各電子態(tài)不同振動態(tài)上的投影

5、。計算結(jié)果表明，泵浦-探測延遲時間及激光強(qiáng)度等均會對光電子能譜產(chǎn)生影響。 論文共分為四章。 第一章為綜述，主要從總體上介紹了分子反應(yīng)動力學(xué)及含時波包法的發(fā)展。 第二章介紹了波包動力學(xué)的主要理論。 第三章介紹了共振增強(qiáng)多光子電離技術(shù)以及光電子能譜概念。 第四章中，我們給出了ClO基2+1多光子電離的理論模型，利用含時波包傳播中的劈裂算符-傅立葉變換方法模擬得到了不同泵浦-探測延遲時間下的光電子能譜并