強(qiáng)場(chǎng)下SH基的共振增強(qiáng)多光子電離的含時(shí)理論研究.pdf

1、分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)是從原子、分子層次出發(fā)研究化學(xué)反應(yīng)微觀動(dòng)態(tài)和機(jī)理的科學(xué)，它的研究不僅可以闡明分子反應(yīng)過程中各種瞬態(tài)物質(zhì)的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)和作用，還能通過對(duì)態(tài)-態(tài)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，以及對(duì)分子相干態(tài)之間作用的深入研究來闡明化學(xué)反應(yīng)的內(nèi)在規(guī)律。波包動(dòng)力學(xué)是物理化學(xué)的重要分支，其理論框架在分子物理及場(chǎng)與物質(zhì)相互作用方面都有很多應(yīng)用。含時(shí)波包方法是研究分子在強(qiáng)激光場(chǎng)中激發(fā)和電離動(dòng)力學(xué)的一種有效方法，該方法具有許多優(yōu)點(diǎn)，除了數(shù)值計(jì)算上的高效率外，還為動(dòng)力學(xué)提供了

2、物理意義明確而直觀的圖像，它既具有經(jīng)典的直觀，又不乏量子力學(xué)的準(zhǔn)確。另外，含時(shí)量子波包法尤其適用于研究體系隨時(shí)間演化的問題。 目前對(duì)強(qiáng)場(chǎng)下分子的光電離動(dòng)力學(xué)行為的理論研究主要集中在一些小分子上。對(duì)小分子的動(dòng)力學(xué)理論處理中，一維兩態(tài)問題是最簡(jiǎn)單的情況。對(duì)強(qiáng)場(chǎng)下小分子多光子電離的處理不僅對(duì)處理大分子的強(qiáng)場(chǎng)效應(yīng)有借鑒作用，對(duì)理解和實(shí)施原子與分子過程的激光操控也具有重要的理論和實(shí)踐意義。 自從P.Johnson等首先把多光子電離

3、技術(shù)應(yīng)用于分子體系，實(shí)現(xiàn)了分子的共振增強(qiáng)多光子電離(REMPI，Resonance Enhanced Multiphoton Ionization)，多光子電離技術(shù)就成為研究電子激發(fā)態(tài)包括無熒光輻射態(tài)的有效工具。分子的共振增強(qiáng)多光子電離光電子能譜可以提供與中間激發(fā)態(tài)特征有關(guān)的信息。其最大的優(yōu)點(diǎn)就是任何能夠被激光電離的電子激發(fā)態(tài)都可以利用它進(jìn)行研究。 共振增強(qiáng)多光子電離光電子能譜技術(shù)是研究小分子激發(fā)態(tài)的有效手段。本論文利用量子力學(xué)

4、含時(shí)波包傳播中的分裂算符一傅立葉變換方法研究SH基的(2+1)多光子電離的光電子能譜。主要進(jìn)行了以下幾個(gè)方面的工作： (1)介紹與本工作有關(guān)的波包動(dòng)力學(xué)基礎(chǔ)理論。首先給出波包的基本概念以及在動(dòng)力學(xué)中的應(yīng)用，繼而以雙原子分子為例展示了如何求解體系對(duì)應(yīng)特定哈密頓量的含時(shí)薛定諤方程，提供了從求解耦合薛定諤方程得到波包動(dòng)力學(xué)信息的數(shù)值工具。 (2)介紹激發(fā)態(tài)分子光電離動(dòng)力學(xué)的基本理論。首先總結(jié)了用共振增強(qiáng)多光子電離技術(shù)研究分子激

5、發(fā)態(tài)光電離動(dòng)力學(xué)的工作。然后在理論背景部分介紹了處理躍遷偶極矩的基本方法，這種處理光電離過程的方法是理解激發(fā)態(tài)光電離的基礎(chǔ)。最后作為貫穿本文工作的主要研究對(duì)象，介紹了多光子電離含時(shí)光電譜(MPI-TRPES)技術(shù)及其特點(diǎn)、及與多光子電離光譜的不同以及在分子動(dòng)力學(xué)中的應(yīng)用也予以了討論。 (3)利用波包傳播中的劈裂算符-傅立葉變換方法演化波包，計(jì)算得到了不同泵浦-探測(cè)延遲時(shí)間下SH基的(2+1)多光子電離的光電子能譜。計(jì)算結(jié)果表明，

6、泵浦-探測(cè)延遲時(shí)間及激光強(qiáng)度等均會(huì)對(duì)光電子能譜產(chǎn)生影響，通過改變激光參數(shù)可以改變光電子能譜的強(qiáng)度，以及光電子能譜峰的個(gè)數(shù)和峰位。 論文共分為四章。 第一章為綜述，主要從總體上介紹了分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及含時(shí)波包法的發(fā)展； 第二章介紹了波包動(dòng)力學(xué)的主要理論； 第三章介紹了共振增強(qiáng)多光子電離技術(shù)以及光電子能譜概念； 第四章中，我們給出了SH基的(2+1)多光子電離的光電子能譜，利用含時(shí)波包傳播中的劈裂算符-