硝酸根插層銅鋁類水滑石的可控制備及其催化應(yīng)用.pdf

1、類水滑石(LDHs)作為一種陰離子層狀材料，具有獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，在催化領(lǐng)域表現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。銅鋁類水滑石(CuAl-LDHs)作為類水滑石材料中的重要成員，因含有備優(yōu)異催化活性的銅元素而使其在催化應(yīng)用領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注，因此CuAl-LDHs的可控合成及其應(yīng)用基礎(chǔ)研究一直屬于研究熱點(diǎn)。然而，現(xiàn)階段對(duì)于CuAl-LDHs的合成研究主要圍繞著碳酸根插層銅鋁類水滑石(CuAl-CO3-LDH)來進(jìn)行，鑒于銅離子的姜-泰勒效應(yīng)，導(dǎo)致在較高p

2、H體系下合成出的CuAl-CO3-LDH存在晶體結(jié)晶度差、產(chǎn)品純度低、層間陰離子交換困難等缺點(diǎn)，在一定程度上限制了其應(yīng)用。
　　本文基于研究現(xiàn)狀的局限性，以Cu(NO3)2·3H2O、Al(NO3)3·9H2O為原料，分別選用六次亞甲基四胺和尿素作為沉淀劑，采用水熱合成法，通過調(diào)控反應(yīng)條件成功合成出硝酸根插層的銅鋁類水滑石(CuAl-NO3-LDH)，同時(shí)借助于多種表征手段詳細(xì)討論了沉淀劑濃度、水熱溫度、水熱時(shí)間、Cu2+/Al3

3、+對(duì)CuAl-NO3-LDH合成的影響，并將具備優(yōu)良結(jié)構(gòu)性能的純相CuAl-NO3-LDH應(yīng)用于一步法高效催化苯甲醛與乙醇合成安息香乙醚的反應(yīng)中，取得了較好的催化效果。
　　合成實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在沉淀劑濃度、溫度及時(shí)間控制不適宜時(shí)，通常很難合成CuAl-NO3-LDH，即使能夠合成出CuAl-NO3-LDH，樣品也會(huì)含有一定量堿式硝酸銅、氧化亞銅或堿式碳酸銅等雜相;成功制備出純相CuAl-NO3-LDH的適宜條件為Cu2+/Al3+

4、=2～4、c(HMT)=0.1 mol/L或c(Urea)=0.2～0.3 mol/L、水熱溫度110℃、水熱時(shí)間12h。
　　催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:與堿式碳酸銅、含雜相的CuAl-NO3-LDH相比，純相CuAl-NO3-LDH具有更優(yōu)異的催化效果;將n(Cu2+)/n(Al3+)=2，c(Urea)=0.2mol/L，110℃水熱反應(yīng)12h條件下制備的純相CuAl-NO3-LDH作為催化劑，在催化劑用量0.2g，V（苯甲醛）∶V（