銅基水滑石的構(gòu)筑及其催化濕式氧化活性.pdf

1、本文系統(tǒng)地研究了 CuMgAl LDH前軀體的制備、表征及制備機(jī)理；考察了催化濕式過(guò)氧化氫氧化(CWPO)條件對(duì)催化劑降解甲基橙(MO)性能的影響；對(duì)CuMgAl LDH水滑石類催化劑的催化性能和穩(wěn)定性進(jìn)行了研究，同時(shí)，對(duì) MO催化降解可能的降解途徑進(jìn)行了初步探究；研究了CuMgAlO催化劑的結(jié)構(gòu)與其催化活性間的構(gòu)效關(guān)系。該研究對(duì)于 CWPO在難降解有機(jī)物處理中的廣泛應(yīng)用具有一定的意義。
　　首先，采用“結(jié)構(gòu)記憶”浸漬法制備了Cu

2、MgAl LDH，并通過(guò)XRD、FT-IR、SEM、TG-DTA和 EDS等表征手段分析了其表觀形貌、晶型、熱穩(wěn)定性以及組成。結(jié)果表明，相比于MgAl LDH，“結(jié)構(gòu)記憶”浸漬法制備的CuMgAl LDH，層板厚度明顯增加，結(jié)晶度和熱穩(wěn)定性降低。研究了CuMgAl LDH的形成機(jī)理，其機(jī)理為溶解?沉淀?擴(kuò)散機(jī)理。
　　其次，優(yōu)化了CuMgAlO500在CWPO中催化氧化MO的工藝參數(shù)。在1.5 g·L-1 CuMgAlO500、H

3、2O26mL、pH6、50℃的條件下反應(yīng)120 min催化降解MO的脫色率高于95％。響應(yīng)面結(jié)果發(fā)現(xiàn)在CuMgAlO500催化劑濃度為1.5 g·L-1、H2O26mL、pH6、55℃的條件下反應(yīng)120 min催化降解MO的脫色率可達(dá)99％以上。
　　再者，考察了CuMgAlO類催化劑對(duì)MO的催化活性和穩(wěn)定性。研究結(jié)果表明，該催化劑中Mg/Al摩爾比為2，煅燒溫度為500℃，Cu離子濃度為0.01 mol·L-1時(shí)，對(duì)MO的脫色率

4、可達(dá)99.7％，表明具有較好的催化活性，Cu的溶出量?jī)H3.4 mg·L-1。另一方面，依據(jù) FT-IR、UV-Vis和 GC-MS表征分析，初步推斷了CuMgAlO2在CWPO中催化氧化MO降解機(jī)理。MO的共軛結(jié)構(gòu)斷裂，生成單苯環(huán)類中間產(chǎn)物，苯環(huán)進(jìn)一步被氧化，最后MO被徹底氧化降解。
　　最后，分別采用常規(guī)浸漬法和“結(jié)構(gòu)記憶”浸漬法制備了CuMgAlO類催化劑。以MO為降解目標(biāo)物，利用XRD、BET、SEM和H2-TPR等分析手段