含銅類水滑石的制備及催化合成糠醛下游產(chǎn)品的研究.pdf

1、陰離子型層柱化合物是指層間具有可交換陰離子的層狀結(jié)構(gòu)主體，其典型代表是水滑石類陰離子粘土，主要是: 水滑石(Hydrotalcite，簡(jiǎn)寫為HT)、類水滑石(Hydrotalcite like compound，簡(jiǎn)寫為HTLcs)。由于它們的主體成份一般是由兩種金屬的氫氧化物構(gòu)成，因此又稱其為雙金屬氫氧化物(Layered Double Hydroxide，簡(jiǎn)寫為L(zhǎng)DH)，它們的插層化學(xué)產(chǎn)物稱為柱撐水滑石(pillared LDH)。水

2、滑石、類水滑石和柱撐類水滑石統(tǒng)稱水滑石類層柱材料(LDH s)或水滑石類化合物。
　　 水滑石類層柱材料是由帶正電荷的主體層板和層間陰離子通過(guò)非共價(jià)鍵的相互作用組裝而成化合物，它的結(jié)構(gòu)類似于水鎂石Mg(OH)2，由MgO6八面體共用棱形成單元層。由于其特殊結(jié)構(gòu)，層狀化合物具有酸堿雙功能性、記憶效應(yīng)、層間陰離子的可交換性等一系列特殊性能,是一類具有廣闊應(yīng)用前景的層柱狀化合物，其在吸附、離子交換、合成材料、日用化工、催化、超導(dǎo)和環(huán)境

3、保護(hù)等方面具有巨大的應(yīng)用潛力,已成為國(guó)內(nèi)外研究重點(diǎn)。
　　 本文是在實(shí)驗(yàn)室前期工作基礎(chǔ)上采用低過(guò)飽和度間歇式共沉淀法合成系統(tǒng)合成了CuFe-HTLcs、CuAl-HTLcs和CuCr-HTLcs三種含銅類水滑石。通過(guò)XRD晶相分析表明，合成的CuAl-HTLcs和CuCr-HTLcs合成物晶相好，結(jié)晶度高。三種合成物的FT-IR和TG-DTA圖譜均顯示合成物具有水滑石特征。將Cu-Fe類水滑石應(yīng)用于糠醛1,2-丙二醇縮醛的催化合

4、成，取得了較理想的效果，同時(shí)探討了催化劑組成，原料配比，催化劑用量，反應(yīng)時(shí)間等對(duì)反應(yīng)的影響。研究結(jié)果表明Cu-Fe-HTLcs對(duì)該反應(yīng)的催化活性和選擇性都很高，是合成糠醛1,2-丙二醇縮醛的良好催化劑，當(dāng)催化劑組成為n(Cu)/n(Fe)=3、n(醇)/n(醛)=1.5/1、催化劑用量為0.3g、環(huán)己烷為帶水劑、反應(yīng)時(shí)間5h的條件下,糠醛的轉(zhuǎn)化率可達(dá)81.7％，選擇性接近100％。初步提出了催化機(jī)理。同時(shí)比較了三種含銅類水滑石對(duì)糠醛1,

5、2-丙二醇縮醛的催化活性，結(jié)果顯示CuFe-HTLcs催化效果優(yōu)CuAl-HTLcs和CuCr-HTLcs。
　　 將Cu-Al類水滑石應(yīng)用于2-糠醛縮二乙醇的合成，考察了催化劑組成、原料配比、催化劑用量及反應(yīng)時(shí)間等對(duì)反應(yīng)的影響。研究結(jié)果表明：
　　 Cu-Al-HTLcs對(duì)該反應(yīng)的催化活性和選擇性都較好，是合成2-糠醛縮二乙醇的良好催化劑，在催化劑的組成為n(Cu)/n(Al)=0.5，n(醇)/n(醛)=40:3，催