煅燒型鋅鋁水滑石及其復(fù)合材料的制備與光催化性能研究.pdf

1、光催化技術(shù)因其環(huán)境友好、污染物降解完全、成本低等優(yōu)點被應(yīng)用于水污染領(lǐng)域。水滑石煅燒產(chǎn)物是一種常用的光催化劑，具有一系列優(yōu)點如結(jié)構(gòu)組成可調(diào)、比表面積較大、熱穩(wěn)定性好等。鋅鋁水滑石(ZnAl-LDH)的煅燒產(chǎn)物(ZnAl-MMO)是一種常用的光催化材料，而ZnAl-MMO中起光催化效果的主要是氧化鋅(ZnO)，ZnO的禁帶寬度較大，僅對紫外光有響應(yīng)，幾乎不吸收可見光。本論文以ZnAl-LDH為前驅(qū)體，通過提高煅燒溫度、引入氧化石墨烯(GO)

2、等方式提高高水滑石煅燒產(chǎn)物對模擬太陽光的利用率，具體內(nèi)容如下:
　　1.采用共沉淀法制備ZnAl-LDH前驅(qū)體，并通過高溫(900℃)煅燒ZnAl-LDH得到具有異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的金屬氧化物氧化鋅和鋁酸鋅(ZnO/ZnAl2O4)光催化材料。使用水體Cr(Ⅵ)為目標(biāo)污染物，對高溫煅燒產(chǎn)物的光催化性能進(jìn)行測試。研究結(jié)果表明，900℃下的煅燒產(chǎn)物ZnO和ZnAl2O4之間的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)有助于能帶間電子的轉(zhuǎn)移，降低了光生電子-空穴復(fù)合率，從而有

3、效的提高了ZnAl-MMO的光催化性能。對ZnAl-MMO做催化劑光還原Cr(Ⅵ)的反應(yīng)條件進(jìn)行探討，結(jié)果表明，初始溶液的pH值對光還原Cr(Ⅵ)有著重要的的影響，在一定范圍內(nèi)，pH值越低，光還原Cr(Ⅵ)效果越好。檸檬酸(CA)作為空穴捕獲劑不僅可以捕獲空穴，也可以作為酸度調(diào)節(jié)劑，能有效提高催化劑還原Cr(Ⅵ)的效率。進(jìn)行循環(huán)實驗，經(jīng)過6次循環(huán)后，催化劑對Cr(Ⅵ)仍有82％的降解率。
　　2.將水滑石的低溫煅燒產(chǎn)物加入超聲剝離

4、的氧化石墨烯溶液中，利用水滑石水化過程能恢復(fù)水滑石結(jié)構(gòu)的特性（即水滑石的“形狀記憶效應(yīng)”），制備出三明治結(jié)構(gòu)即水滑石片層-氧化石墨烯-水滑石片層納米復(fù)合材料，通過高溫煅燒，得到可見光催化性能優(yōu)異的熱還原氧化石墨烯雙金屬氧化物復(fù)合材料。該復(fù)合材料能充分發(fā)揮石墨烯和水滑石兩者的優(yōu)異性能?；诖嗽?，本文將500℃下煅燒得到ZnAl-MMO，加入超聲剝離均勻的氧化石墨烯(GO)溶液后，通過水化法制備出三明治結(jié)構(gòu)的氧化石墨烯鋅鋁水滑石納米復(fù)合材

5、料(GO-ZnAl-LDH)，在氮氣保護下高溫煅燒得到熱還原氧化石墨烯水滑石煅燒產(chǎn)物(RGO-ZnAl-MMO)。通過XRD、SEM、HRTEM、XPS表征手段證明了GO成功插層到了鋅鋁水滑石層間，GO被成功還原為RGO;對煅燒產(chǎn)物采用UV-vis-DRS、PL譜等手段表征后，發(fā)現(xiàn)RGO-ZnAl-MMO納米復(fù)合材料相比純的ZnAl-MMO禁帶寬度大大降低，紫外可見光區(qū)域的吸收均大大增強，RGO摻量為4.33％的RGO-ZnAl-MMO

6、納米復(fù)合材料的禁帶寬度僅為2.45eV，電子-空穴復(fù)合率隨RGO摻量先減少后增大。以甲基橙(MO)為目標(biāo)污染物，對RGO-ZnAl-MMO的可見光催化性能進(jìn)行測試。結(jié)果表明，RGO-ZnAl-MMO復(fù)合材料展現(xiàn)出優(yōu)異的可見光催化性能。探討光降解MO的不同反應(yīng)條件發(fā)現(xiàn)，pH值對光催化的影響較大，pH值在3～7.43，光催化效果最好;經(jīng)過四次循環(huán)，催化劑還原率沒有大幅度的下降;加入活性捕獲劑，發(fā)現(xiàn)羥基自由基(·OH)在催化劑光氧化MO中起主