甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)催化劑HZSM-5載體的研究.pdf

1、甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)對(duì)能源利用和催化科學(xué)均具有重要意義.自報(bào)道了973K下甲烷在Mo/HZSM-5催化劑上連續(xù)流動(dòng)模式下的無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)以來(lái),引起了國(guó)內(nèi)外學(xué)術(shù)界的廣泛關(guān)注.研究人員在Mo/HZSM-5系催化劑上做了大量的理論研究.研究表明HZSM-5是甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)的優(yōu)良載體,HZSM-5以其獨(dú)特的孔道結(jié)構(gòu)和酸性質(zhì)成為許多石油化工反應(yīng)的優(yōu)良催化劑,并且在甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)中對(duì)甲烷活化及生成苯的過(guò)程均起到重要作用.因此研究HZSM-5載

2、體性質(zhì)對(duì)甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)的影響是十分有意義的.在此基礎(chǔ)上,論文重點(diǎn)研究了載體HZSM-5性質(zhì)對(duì)甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)的影響,包括不同硅鋁比HZSM-5、不同結(jié)晶度HZSM-5、不同晶粒大小HZSM-5對(duì)甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)的影響.研究表明,在一定硅鋁比范圍內(nèi),隨著硅鋁比的降低,HZSM-5酸量增加,其催化反應(yīng)活性增大,載體HZSM-5在該反應(yīng)中起到酸催化作用.載體HZSM-5的結(jié)晶度對(duì)甲烷芳構(gòu)化反應(yīng)性能影響不大.同一體系下合成的不同晶粒大小

3、的HZSM-5,其催化劑的催化活性與HZSM-5的酸性成正比,進(jìn)一步證實(shí)了載體HZSM-5在該反應(yīng)中起到酸催化作用,對(duì)于酸性相近的HZSM-5,其粒度越小,催化性能越好.該文探討了通過(guò)硅源的改變、晶化條件的控制合成不同晶粒大小的ZSM-5沸石的方法,研究了不同體系下合成微米ZSM-5和納米ZSM-5的方法.所合成的微米級(jí)ZSM-5為一種孿晶,納米級(jí)ZSM-5為納米ZSM-5的團(tuán)聚體,研究表明,以納米級(jí)ZSM-5團(tuán)聚體為載體的催化劑,其甲