改性HZSM-5催化環(huán)己烯水合反應(yīng)的研究.pdf

1、隨著綠色化工理念的倡導(dǎo)，開展環(huán)己烯水合制環(huán)己醇的研究受到日益關(guān)注，環(huán)己烯水合是典型的酸催化反應(yīng)，需要強(qiáng)酸性的催化劑，并且催化劑對(duì)烯烴的吸附也是水合反應(yīng)的關(guān)鍵因素。目前高硅沸石HZSM-5分子篩是工業(yè)生產(chǎn)中使用較多的催化劑，但存在轉(zhuǎn)化率不高、反應(yīng)速率慢等缺點(diǎn)。因此，開發(fā)適宜水合催化劑，對(duì)沸石進(jìn)行改性，使之更適合于水合反應(yīng)是一個(gè)重要的研究方向。
　　本文以具有水熱穩(wěn)定性的HZSM-5分子篩為主要研究對(duì)象，采用草酸鈮氨改性劑，研究了擔(dān)載

2、不同鈮含量的Nb/HZSM-5沸石的表面酸性以及對(duì)環(huán)己烯水合反應(yīng)的催化活性。XRD，BET分析表明：Nb2O5在HZSM-5呈高度分散狀態(tài)，適宜負(fù)載量時(shí)，改性Nb/HZSM-5分子篩保持較好的結(jié)構(gòu)特征；Py-TPD分析表明：鈮組元的引入，避免了脫羥基作用使沸石分子篩的酸性降低，增加了分子篩的骨架穩(wěn)定性。在Nb2O5負(fù)載量6％(質(zhì)量分?jǐn)?shù))，450℃焙燒4h的條件下，環(huán)己烯水合反應(yīng)的最佳工藝條件為：溫度120℃，壓力0.5MPa，攪拌速度8

3、00rpm，催化劑濃度30%，油水比1.4:1(v/v)，反應(yīng)時(shí)間3h時(shí)，環(huán)己烯轉(zhuǎn)化率為14.7%，環(huán)己醇選擇性為99.7%。
　　采用不同硅烷化試劑對(duì)HZSM-5進(jìn)行表面修飾，發(fā)現(xiàn)硅烷化沒(méi)有破壞沸石的規(guī)整孔道結(jié)構(gòu)，并且沸石孔道內(nèi)酸性得以保留。由環(huán)己基三氯硅烷改性制備出的兩親性HZSM-5沸石，120℃下靜置反應(yīng)3h，環(huán)己烯轉(zhuǎn)化率達(dá)到6.3%，環(huán)己醇選擇性為93.6%，與母本HZSM-5相比顯示出較高的催化活性。
　　采用鈮