22956.大豆制氧還原反應(yīng)催化劑的研究

1、大豆制氧還原反應(yīng)催化劑的研究重慶大學(xué)碩士學(xué)位論文（學(xué)術(shù)學(xué)位）學(xué)生姓名：杜墨指導(dǎo)教師：陳昌國(guó)教授專業(yè)：化學(xué)學(xué)科門類：理學(xué)重慶大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院二O一四年四月重慶大學(xué)碩士學(xué)位論文中文摘要I摘要燃料電池因具有清潔、高效等優(yōu)點(diǎn)，成為最具開發(fā)前景的綠色新型能源技術(shù)。其中空氣電極氧還原反應(yīng)催化劑的發(fā)展，是提高燃料電池能量轉(zhuǎn)換的制約性因素。現(xiàn)階段在燃料電池中主要采用的是Pt系催化劑，然而Pt的價(jià)格昂貴、資源稀缺、容易催化中毒等特點(diǎn)又限制了其商業(yè)化發(fā)展，

2、因此對(duì)成本低廉且具有良好催化活性的非貴金屬TMNC催化劑的研究具有十分重要的意義。本論文選擇富氮生物質(zhì)黃豆做為氮源，利用氧化鎂模板法和兩步熱解法制備TMNC催化劑。同時(shí)探究了在催化劑的制備過(guò)程中，醋酸鎂的添加量、過(guò)渡金屬載量、熱處理溫度和時(shí)間等條件對(duì)催化劑性能的影響。同時(shí)利用LSV對(duì)催化劑活性和穩(wěn)定性進(jìn)行評(píng)價(jià)，用XRD、TGDTG對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，氧化鎂模板法的確對(duì)催化劑的活性起到了改善作用，添加醋酸鎂使得SBC、Co

3、SBC的催化活性都得到了提高，當(dāng)Mg(CH3COO)24H2O和SB的質(zhì)量比為1：1時(shí)，對(duì)催化劑的改善情況最佳。對(duì)SBC(MgO)催化劑前驅(qū)體的XRD和TGDTG表征發(fā)現(xiàn)，醋酸鎂在350℃時(shí)開始大量形成氧化鎂。在氧化鎂模板法的基礎(chǔ)上所提出的兩步熱解法，其目的是為了將氧化鎂的形成過(guò)程和金屬參與催化活性位的形成過(guò)程分開。進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)表明兩步熱解法所制備出的CoSBC(T1T2)催化劑活性和穩(wěn)定性都優(yōu)于氧化鎂模板直接熱解法所制備出的CoSBC

4、(MgO)催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，金屬的載量對(duì)催化劑的活性影響很大。對(duì)經(jīng)過(guò)酸浸后得到的CoSBC(MgO)催化劑的LSV測(cè)試分析表明，金屬Co并不是催化劑的活性位，而是起促進(jìn)催化活性位形成的作用。Co%(mm)=14%~16%，為最佳金屬負(fù)載量。此外，實(shí)驗(yàn)還證實(shí)了活性位的形成所需的熱處理溫度應(yīng)大于600℃，對(duì)于CoSBC(T1T2)催化劑而言，前處理?xiàng)l件為400℃、2h，熱處理?xiàng)l件為900℃、2h時(shí)所制備的催化劑活性最優(yōu)，此時(shí)氧還原反應(yīng)的