基于氮摻雜碳材料的氧還原電催化劑研究.pdf

1、在燃料電池技術(shù)中,質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)以其低的工作溫度和快的響應(yīng)速度等優(yōu)勢而可能應(yīng)用于便攜式移動電源和電動交通工具。陰極氧還原反應(yīng)(ORR)是限制PEMFFC性能的重要因素之一。到目前為止,炭黑負(fù)載的鉑基納米粒子是廣泛用于ORR的催化劑。但是,PEMFC的大規(guī)模商業(yè)化因此類催化劑的低活性和高成本而受到阻礙。最近,燃料電池中電催化劑的研究集中在降低或者替代鉑基催化劑和發(fā)展新型ORR催化劑等方向上。氮摻雜碳材料及其復(fù)合物因?qū)R

2、R的有效催化而引起人們關(guān)注。
　　本論文發(fā)展了簡單、新穎的方法來制備氮摻雜石墨烯(N-G)和氮摻雜空心碳微球(HNCMS)并將其用作堿性條件下的ORR反應(yīng)催化劑。另外,以HNCMS作為鉑納米粒子(Pt NPs)載體制各了Pt/HNCMS復(fù)合物并研究了其在酸性條件下對ORR的電催化性能。論文的主要工作如下:
　　(1)利用石墨烯氧化物(GO)與尿素的水熱反應(yīng)制備了氮摻雜石墨烯(N-G)。氮摻雜和GO的還原在水熱環(huán)境下同步進(jìn)行。

3、所獲得的N-G用AFM、TEM和元素分析儀進(jìn)行了表征。與NaBH4還原的GO和GO本身相比,N-G的ORR反應(yīng)起峰電位正移了,并且可觀察到增強(qiáng)的穩(wěn)態(tài)擴(kuò)散電流密度。同時(shí)相對于E-TEK Pt/C催化劑,N-G展現(xiàn)了突出的穩(wěn)定性和抗甲醇性能。
　　(2)以易得、便宜的生物質(zhì)材料多巴胺為碳源和氮源合成了氮摻雜空心碳微球(HNCMS)。用SEM、FEM、比表面分析儀和元素分析儀對所制備的HNCMS進(jìn)行了表征。結(jié)果顯示,HNCMS具有均一的

4、直徑和介孔結(jié)構(gòu)、高的比表面積和達(dá)6.58wt.%的含氮量。HNCMS被用作堿性條件下ORR反應(yīng)非貴金屬電催化劑并且展現(xiàn)了高的電催化活性、優(yōu)異的長期穩(wěn)定性和抗甲醇性能。
　　(3)通過碳化聚多巴胺獲得了氮摻雜空心碳微球(HNCMS),并通過微波輔助還原的方法將PtNPs沉積在HNCMS表面制得Pt/HNCMS復(fù)合物。整個(gè)沉積過程沒有使用任何表面修飾方法和表面活性劑。采用SEM、TEM、XRD等技術(shù)表征了催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明: