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1、質(zhì)子交換膜燃料電池技術(shù)能在室溫附近直接將化學(xué)能高效地轉(zhuǎn)換為電能,運(yùn)行時(shí)幾乎不排放或僅排放少量污染物。自1960年代以來(lái),該技術(shù)一直被世界各國(guó)重視。但是該技術(shù)目前尚未實(shí)現(xiàn)大規(guī)模的商品化。在性能最好的鉑基催化劑上,氧電催化還原的起始超電勢(shì)依然在0.25 V以上。氧的陰極還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)很慢,超電勢(shì)高是限制燃料電池輸出功率與能量效率的瓶頸。理解氧還原反應(yīng)的機(jī)理、了解影響其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的關(guān)鍵因素以及提高催化劑的氧還原活性,是燃料電池電催化領(lǐng)域的重要
2、研究課題。雖然經(jīng)過(guò)半個(gè)多世紀(jì)對(duì)研究,人們對(duì)氧電極反應(yīng)取得了很多原子、分子水平上的認(rèn)識(shí),但是對(duì)氧還原的高超電勢(shì)的起源、催化劑的氧還原活性與結(jié)構(gòu)的內(nèi)在關(guān)系等問(wèn)題,依然還沒(méi)有清晰的認(rèn)識(shí)。其主要原因是一方面氧還原反應(yīng)是一個(gè)涉及4電子轉(zhuǎn)移、多步驟的復(fù)雜反應(yīng),人們?cè)谘芯恐胁](méi)有仔細(xì)考究常用于研究納米電催化劑的氧還原反應(yīng)活性的薄膜旋轉(zhuǎn)圓盤(pán)電極技術(shù)是否切實(shí)可靠。針對(duì)上述問(wèn)題,本論文開(kāi)展了以下工作:
1.表征氧還原電催化劑活性的實(shí)驗(yàn)方法驗(yàn)證
3、。由于溶液中,氧氣的溶解度低,電極反應(yīng)必然會(huì)受到溶液相以及催化劑層內(nèi)傳質(zhì)的影響。同時(shí),未補(bǔ)償溶液電阻也會(huì)對(duì)估算的超電勢(shì)帶來(lái)影響。如何完全排除傳質(zhì)以及溶液內(nèi)阻的影響,并獲得電催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)的內(nèi)在活性,是討論氧還原催化劑的構(gòu)、效關(guān)系的前提。本論文首先系統(tǒng)考察了溶液內(nèi)阻對(duì)氧還原動(dòng)力學(xué)測(cè)量的影響,并討論了文獻(xiàn)中有關(guān)論文在該問(wèn)題上可能存在的誤導(dǎo),在此基礎(chǔ)上提出了正確的溶液內(nèi)阻補(bǔ)償方法;然后系統(tǒng)地考察了催化劑的擔(dān)載量,反應(yīng)物在催化劑層中的傳質(zhì)對(duì)
4、利用薄膜旋轉(zhuǎn)圓盤(pán)電極技術(shù)獲取氧還原動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)的影響,指出了正確利用該技術(shù)合理評(píng)價(jià)氧還原電極反應(yīng)的內(nèi)在活性的注意事項(xiàng)。
2.為了弄清鉑基催化劑上氧還原的高超電勢(shì)的起源,我們系統(tǒng)研究電解質(zhì)溶液的pH值對(duì)Pt電極上H和OH的吸、脫附反應(yīng):尤其是OHad+H++e→←H2O(酸性介質(zhì))或者OHad+e→←OH-(堿性介質(zhì))以及氧還原動(dòng)力學(xué)的影響。我們發(fā)現(xiàn)i)在氧還原的動(dòng)力學(xué)以及動(dòng)力學(xué)與傳質(zhì)混合控制的電位區(qū),上述反應(yīng)即是氧電催化還原
5、反應(yīng)的最后一步,又是與氧還原平行進(jìn)行、競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)活性位點(diǎn)的另一個(gè)可逆反應(yīng)。而且,OHad的脫附動(dòng)力學(xué)非???,OHad的覆蓋度主要受熱力學(xué)因素決定;ii)影響氧還原動(dòng)力學(xué)的關(guān)鍵因素是在氧還原電位區(qū)與OH吸、脫附的熱力學(xué)以及動(dòng)力學(xué)。一方面,OH吸、脫附可逆發(fā)生的上限電位,決定了氧還原的起始電位, OHad的覆蓋度限制了用于氧還原的活性位點(diǎn)數(shù);另一方面,OHad脫附作為電催化氧還原反應(yīng)的最后一步,而OHad+H++e→←H2O或OHad+e→←
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