薄膜量子尺寸效應(yīng)及納米儲(chǔ)氫材料的理論研究.pdf

1、AthesisdissertationsubmittedtoZhengzhouUniversityforthedegreeofdoctorTheQuantumSizeEffectsofFilmsandNano—MaterialsforHydrogenStorage：FirstprinciplesCalculationsBvMengLi■一Supervisor：ProfYuJiaOpticsSchoolofPhysicsandEngine

2、ering一一一May2012中文摘要中文摘要新型納米材料的研究與開(kāi)發(fā)是當(dāng)今材料研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)，一方面人們不斷的發(fā)現(xiàn)新型納米材料，觀察其表現(xiàn)出的奇異性質(zhì)，試圖揭示其背后的物理規(guī)律并探索未來(lái)的潛在應(yīng)用；另一方面又根據(jù)現(xiàn)有的理論和技術(shù)條件，以需求為導(dǎo)向，有目的的設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)具有特殊性質(zhì)的新型納米材料。在材料的特性研究方面，對(duì)于納米材料，尺寸對(duì)其穩(wěn)定性以及性質(zhì)有著至關(guān)重要的影響，由于其特殊的尺寸和結(jié)構(gòu)使其性質(zhì)明顯區(qū)別于塊體。其中量子尺寸效應(yīng)對(duì)金屬

3、納米結(jié)構(gòu)尤其是金屬薄膜的形成和特性的影響又顯得尤為突出，受到理論和實(shí)驗(yàn)的廣泛深入關(guān)注。對(duì)于只有幾個(gè)或幾十個(gè)原子層厚的金屬薄膜，由于界面的電子禁閉作用，電子的運(yùn)動(dòng)在薄膜的生長(zhǎng)方向上受到限制，系統(tǒng)的能量不再隨薄膜的厚度連續(xù)變化，而是表現(xiàn)出量子化的離散特性。這樣一來(lái)，在薄膜的生長(zhǎng)過(guò)程中，在一定的條件下量子化的薄膜能量和穩(wěn)定性又能在原子層次調(diào)制薄膜的幾何結(jié)構(gòu)。同時(shí)，量子尺寸效應(yīng)也能調(diào)制薄膜的電子結(jié)構(gòu)，從而調(diào)制其相關(guān)的物理和化學(xué)特性，使得人們有可

4、能在原子層次精確的控制薄膜的生長(zhǎng)與特性。在眾多金屬納米材料中，Pb(1l1)超薄膜備受關(guān)注，一方面鉛是軟金屬，另一方面，對(duì)于Pb(111)超薄膜，其層間距和生長(zhǎng)方向上的費(fèi)米波長(zhǎng)匹配的很好，量子尺寸效應(yīng)對(duì)其生長(zhǎng)和特性的調(diào)制都較為明顯?，F(xiàn)在已經(jīng)有許多理論和實(shí)驗(yàn)工作在其生長(zhǎng)、穩(wěn)定性、晶格弛豫、超導(dǎo)、熱膨脹以及化學(xué)反應(yīng)等方面取得了很多成果。我們關(guān)注的是與化學(xué)反應(yīng)緊密相關(guān)的電子密度衰減長(zhǎng)度的量子尺寸效應(yīng)。另外，除了傳統(tǒng)的金屬或合金薄膜外，最近的實(shí)

5、驗(yàn)研究在化合物的量子尺寸效應(yīng)方面也取得了一定的進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)在Si(111)襯底上CoSi2(111)薄膜的生長(zhǎng)不是連續(xù)的，只有特定厚度的薄膜才能在退火后保持穩(wěn)定，這需要相關(guān)的理論工作來(lái)驗(yàn)證并從理論上解釋其背后的物理機(jī)制。在新型納米材料的設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)方面，新型儲(chǔ)氫材料的開(kāi)發(fā)也是一個(gè)受到廣泛關(guān)注的問(wèn)題。為應(yīng)對(duì)日益嚴(yán)重的能源危機(jī)和環(huán)境污染問(wèn)題，新能源的開(kāi)發(fā)和利用日益緊迫，氫能作為一種可循環(huán)、無(wú)污染、效率高的能源備受關(guān)注。在氫能的實(shí)際應(yīng)用中，一個(gè)重