Y分子篩對烴選擇催化還原NO-,x-性能缺陷的研究.pdf

1、五元環(huán)分子篩(HZSM—5，HFER，HMOR)基催化劑由于其對目標反應(yīng)的低溫高選擇性被認為是烴選擇催化還原氮氧化物(HC—SCR)領(lǐng)域有前景的催化劑。然而，雖然這些催化體系能夠給出高的N2轉(zhuǎn)化率，但其所適宜的空速(GHSV)卻遠遠低于實際應(yīng)用的要求。因此，提高催化劑的比活性，進一步尋找適用于實際尾氣中氮氧化物(NOx)脫除的催化體系成為世界范圍內(nèi)的挑戰(zhàn)性課題。 本論文研究了HY和上述三種五元環(huán)分子篩在乙炔選擇催化還原氮氧化物反

2、應(yīng)(C2H2-SCR)以及與該反應(yīng)相關(guān)的中間步驟中的不同表現(xiàn)，以探討Y分子篩做催化劑對HC—SCR反應(yīng)的催化性能缺陷。 在300℃，反應(yīng)模擬氣組成為1600 ppm NO，800 ppm C2H2，9.95％O2(He為平衡氣)的反應(yīng)條件下，上述四種分子篩催化劑上NO轉(zhuǎn)化為N2的活性順序為(括號內(nèi)數(shù)字代表相應(yīng)的N2轉(zhuǎn)化率)：HFER(85.5％)>HMOR(71.9％)>HZSM—5(58.9％)>HY(16.9％)。顯然，雖然

3、HY分子篩有相對較大的開口孔徑(0.74 nm×0.74 nm)，但其C2H2-SCR活性卻顯著低于開口孔徑較小的五元環(huán)分子篩(對應(yīng)開口孔徑為：HZSM—5(0.53 nm×0.56nm)，HFER(0.42nm×0.54nm)，HMOR(0.65 nm×0.70 nm)).這說明，對比于五元環(huán)分子篩，HY對于HC—SCR反應(yīng)的催化一定存在某種功能性的缺陷；否則，HY相對較大的開口孔徑因有利于反應(yīng)物的擴散將會使得其在C2H2-SCR反應(yīng)

4、中表現(xiàn)出催化活性的優(yōu)勢。 研究比較了HY與五元環(huán)分子篩對于催化NO氧化、吸附NOx形成NO+和硝酸根物種以及將硝酸根物種進一步活化與烴反應(yīng)等方面的能力，得到以下重要結(jié)論：(1) HY分子篩在催化NO氧化為NO2的能力方面明顯弱于五元環(huán)分子篩；(2)在吸附NOx形成硝酸根物種方面，HY并不劣于五元環(huán)分子篩，但是，在HY上難以像五元環(huán)分子篩那樣形成另一種重要活性NO+物種；(3)與五元環(huán)分子篩更明顯不同的是，在反應(yīng)條件下HY分子篩難