堇青石負(fù)載鐵系氧化物催化還原NO-,x-的性能研究.pdf

1、造成大氣污染的氮氧化物主要是一氧化氮和二氧化氮，氮氧化物的危害性包括如下①形成光化學(xué)煙霧；②易與動(dòng)物血液中血色素結(jié)合；③破壞平流層(同溫層)中的臭氧層；④可生成毒性更大的硝酸或硝酸鹽氣溶膠，形成酸雨。大氣中氮氧化物含量的確定是評(píng)價(jià)人類(lèi)生存環(huán)境質(zhì)量?jī)?yōu)劣的重要指標(biāo)之一。十幾年來(lái)，NO<,x>的有效消除成為世界環(huán)保領(lǐng)域難以解決的課題。因此迫切需要研究出有效的催化劑進(jìn)行氮氧化物的脫除。其中復(fù)合金屬氧化物是有效催化脫除NO<,x>的催化劑之一，由

2、于其具有獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)和較高的氧化、還原催化活性，因此作為催化脫除NO<,x>的催化劑具有廣泛的應(yīng)用前景。 本文將La<,2>O<,3>和BaO分別引入γ-Al<,2>O<,3>膠液中，將此溶液負(fù)載到堇青石蜂窩陶瓷上，以此為載體，采用浸漬法以Fe為主催化劑制得一系列鐵系復(fù)合金屬氧化物催化劑。采用程序升溫法，以尿素為還原劑，利用固定床流動(dòng)化反應(yīng)評(píng)價(jià)系統(tǒng)評(píng)價(jià)了各個(gè)催化劑選擇性催化還原NO<,x>的催化活性。本文分析了γ-Al<,2>

3、O<,3>的負(fù)載量及其焙燒溫度對(duì)堇青石比表面積的影響。結(jié)果表明，La<,2>O<,3>和BaO穩(wěn)定劑的加入，可以有效地阻止氧化鋁的高溫老化行為。適當(dāng)加入堿土金屬氧化物和過(guò)渡金屬化合物，可起到提高催化劑的熱穩(wěn)定性及活性的作用。 在所考察的催化劑中，F(xiàn)e-Ce-Mn催化活性最高，當(dāng)Fe、Ce、Mn的負(fù)載量分別為6wt％、4wt％、3wt％左右，反應(yīng)溫度為300℃左右時(shí)，NO<,x>的最高轉(zhuǎn)化率超過(guò)80％，。研究結(jié)果表明活性的高低不僅

4、與活性組分的類(lèi)別有關(guān)，而且與活性組分的負(fù)載量、空速、焙燒溫度有關(guān)，還受到載體本身性質(zhì)、活性組分在載體上的分散度以及活性組分之間協(xié)調(diào)性的影響。 通過(guò)XRD、SEM、BET、TPR、等技術(shù)手段詳細(xì)表征了催化劑的物相結(jié)構(gòu)、還原性能、表面形貌。研究結(jié)果表明，Mn和Ce的添加明顯提高了催化劑的活性，其中Ce的添加抑制了氧化鐵的高溫?zé)Y(jié)，促進(jìn)了氧化鐵物種在高溫條件時(shí)的穩(wěn)定存在，從而可顯著提高催化劑的耐熱穩(wěn)定性，催化劑表面元素均以氧化態(tài)的物種