氧化硅負(fù)載鉑金屬催化劑及對氨基苯酚催化合成工藝研究.pdf

1、針對鉑炭催化劑存在難以分離和回收問題,分別采用等體積浸漬和微乳液法制備了SiO<,2>負(fù)載的Pt金屬催化劑,并將其用于硝基苯催化加氫合成對氨基苯酚反應(yīng).同時研究了用醋酸溶液代替硫酸溶液的對氨基苯酚合成新工藝.初步探討了由硝基苯直接制備對乙酰氨基酚反應(yīng)工藝過程.對于等體積浸漬法制備的Pt/SiO<,2>催化劑,考察了具有不同紋理組織的SiO<,2>載體、浸漬液pH值、干燥過程、焙燒溫度及還原條件等制備因素對催化劑結(jié)構(gòu)及合成對氨基苯酚反應(yīng)性

2、能的影響規(guī)律.由此確定了適宜的Pt/SiO<,2>催化劑制備條件.XRD和TEM表征結(jié)果表明,經(jīng)焙燒再還原的催化劑Pt晶粒的粒徑明顯大于直接還原催化劑的Pt粒徑,后者的催化活性高于前者.研究了Co、Mo、Ru、Ba等金屬助劑對Pt/SiO<,2>催化劑性能的影響,發(fā)現(xiàn)Pt-Co/SiO<,2>催化劑具有較高的活性,對氨基苯酚收率為81.4﹪.采用微乳液法制備出了Pt-SiO<,2>超細(xì)粒子催化劑.考察了微乳液體系、制備溫度、氨水比例、負(fù)

3、載量及水與表面活性劑比值等制備因素對Pt-SiO<,2>催化劑結(jié)構(gòu)與催化性能的影響規(guī)律.確定了適宜的制備條件,其對氨基苯酚的收率為55.7﹪,此催化劑單位表面積的比活性高于浸漬法制備的Pt/SiO<,2>催化劑.并且通過XRD、TEM表征發(fā)現(xiàn)微乳液法制備的Pt-SiO<,2>催化劑具有較高的熱穩(wěn)定性,高溫下抗燒結(jié)能力強(qiáng).考察了Pt/SiO<,2>催化劑上硝基苯催化加氫合成對氨基苯酚反應(yīng)的工藝條件.選擇十六烷基三甲基溴化銨為相轉(zhuǎn)移催化劑,

4、其適宜用量為硝基苯用量為0.8wt﹪;催化劑適宜的Pt負(fù)載量為3wt﹪,催化劑與原料用量比為1:20(質(zhì)量比);適宜的反應(yīng)條件:反應(yīng)溫度為85℃,反應(yīng)時間為4h,H<,2>SO<,4>濃度為17.5wt﹪,原料與H<,2>SO<,4>用量比為1:20(體積比).在此條件下,Pt/SiO<,2>催化劑上對氨基苯酚收率為78.8﹪.催化劑使用后有失活現(xiàn)象,經(jīng)原子吸收、XPS、SEM及比表面分析確定了失活原因.對催化劑進(jìn)行再生處理后,套用5次