甲醇水蒸氣重整用CNTs和Sc2O3雙促進的高效Pd-ZnO催化劑的研究.pdf

1、廈門大學學位論文原創(chuàng)性聲明本人呈交的學位論文是本人在導師指導下，獨立完成的研究成果。本人在論文寫作中參考其他個人或集體己經(jīng)發(fā)表的研究成果，均在文中以適當方式明確標明，并符合法律規(guī)范和《廈門大學研究生學術活動規(guī)范(試行)》。另外，該學位論文為()課題(組)的研究成果，獲得()課題(組)經(jīng)費或?qū)嶒炇业馁Y助，在()實驗室完成。(請在以上括號內(nèi)填寫課題或課題組負責人或?qū)嶒炇颐Q，未有此項聲明內(nèi)容的，可以不作特別聲明。)聲日月人(答名)棲Ⅶ1歲年

2、年月羽摘要擴展式中文摘要開發(fā)適用于甲醇水蒸氣重整(MSR；CH30HH20_C023H2)的催化劑一直是新近催化學界關注的研究課題之一。最早較集中研究的Cu基催化劑對MSR顯示出高的活性和生成C02和H2的高選擇性，但其耐熱／抗氧化性能差，當反應溫度高于543K時即快速失活。隨后研發(fā)的貴金屬Pd基催化劑，諸如Pd／ZnO和Pd／Ga203，因其對MSR顯示出高選擇性和優(yōu)異的熱穩(wěn)定性，遂引起相關學界日益增加的興趣。1wasa等率先報道，負

3、載于ZnO并在≥573K溫度下還原的Pd催化劑對MSR能顯示出高活性和生成C02和H2的高選擇性；生成CO的低選擇性被歸因于分散于ZnO基體上的雙金屬PdZn合金的生成，后者修改了單金屬Pd的催化功能。然而，從實用角度考慮，Pd／ZnO或Pd／Ga203的催化活性，尤其是其操作穩(wěn)定性，仍有待改進。多壁碳納米管(MwCNTs，簡寫為CNTs)是一類新型納米碳材料。典型的CNTs具有由sp2C組成的類石墨平面、按一定方式疊合而成的納米級管狀

4、結(jié)構(gòu)。從化學催化的角度考慮，CNTs誘人的特性，除其高的機械強度、中高等級并可修飾的表面、類石墨的管壁結(jié)構(gòu)以及納米級的管腔，其優(yōu)良的電子傳遞性能、對氫的強吸附活化能力并可能產(chǎn)生的促進氫溢流效應都很值得注意，這些特性使CNTs可期成為催化劑的優(yōu)良載體和促進劑。本文開展甲醇水蒸汽重整制H2用的高效新型PdZnO催化劑的研究，研發(fā)出一種CNTs和Sc203雙促進的PdZnO催化劑，其對MSR顯示出比非促進原基質(zhì)催化劑高得多的催化活性和操作穩(wěn)定