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文檔簡(jiǎn)介
1、本文制備出具有高比表面積、活性組分Ni顆粒均勻分布的,介孔MgO負(fù)載的Ni催化劑,并利用此催化劑催化水蒸氣重整生物質(zhì)油模型物─苯酚制取氫氣。
利用浸漬法和共沉淀法制備出四種不同的NiO-MgO固溶體。其中,利用普通MgO和介孔MgO浸漬制備的固溶體標(biāo)記為NiO/M和NiO/Mm;利用常規(guī)共沉淀和水熱共沉淀制備的固溶體標(biāo)記為NiO-M和NiO-Mm(介孔NiO-MgO固溶體)。利用XRD,N2吸附/脫附,H2-TPR以及TEM等
2、手段,分別對(duì)這幾種固溶體進(jìn)行了表征測(cè)試。并對(duì)還原后所得的Ni-M,Ni-Mm,Ni/M以及Ni/Mm四種Ni基催化劑,進(jìn)行了催化水蒸氣重整苯酚制氫反應(yīng)的研究。利用XRD,TG以及TEM等技術(shù),對(duì)反應(yīng)后的催化劑進(jìn)行了表征。
固溶體表征結(jié)果表明,采用介孔MgO為載體浸漬制備的NiO/Mm,具有最高的比表面積(60.6m2/g)和最大的孔徑(10.1nm),且其比表面積是采用普通MgO為載體制備的NiO/M(29.1m2/g)的2.
3、1倍。此外,在還原后的Ni/Mm催化劑上,金屬Ni粒子分布均勻,分布范圍在5~6nm之間。
水蒸氣重整苯酚結(jié)果表明,與其他方法制備的催化劑相比,Ni含量為15.8wt%的Ni/Mm催化劑,表現(xiàn)出最高的催化活性和穩(wěn)定性。在T=450℃,液體流速為5.2mL/h,S/C=20 mol/mol的條件下,苯酚的轉(zhuǎn)化率可達(dá)87.3%,氫氣的選擇性為89.7%,氫氣的產(chǎn)率為54.7%。比相同Ni含量的非介孔Ni/M催化劑上氫氣的選擇性和產(chǎn)
4、率,分別提高了29.3%和33.4%。此外,反應(yīng)15h后,Ni/Mm催化劑上氫氣的選擇性和氫氣的產(chǎn)率穩(wěn)定在82.1%和49.5%。
反應(yīng)后催化劑的表征表明,反應(yīng)15h后,Ni/Mm催化劑仍然保持著介孔結(jié)構(gòu),并且催化劑上Ni顆粒的大小基本保持不變。另外,催化劑表面上沒(méi)有明顯的積碳或者碳須生成。
綜上,在所制備的四種催化劑中,以介孔MgO為載體,利用浸漬法所制備的Ni基催化劑,在水蒸氣重整苯酚制氫中,具有最高的催化活性和
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