新型甲醇水蒸氣重整制氫Cu-Zr催化劑研究.pdf

1、由銅基催化劑催化甲醇水蒸汽重整制氫是有效解決車載燃料電池等制氫需求的潛在途徑。但傳統(tǒng)商用Cu／ZnO／A1203催化劑對該反應的低溫催化活性及制氫選擇性，穩(wěn)定性均不理想。近年來Cu／Zr02二元催化劑因具有較高的穩(wěn)定性，較高的Cu表面積和良好的還原性能作為一種新型甲醇重整制氫催化材料而備受關注。本論文系統(tǒng)研究了不同方法制備的Cu／Zr02~元催化劑，改變制備參數的草酸鹽膠態(tài)共沉淀制備的Cu／Zr02催化劑在甲醇水蒸氣重整反應中的行為，以

2、及金屬銅表面，晶粒大小等微結構參數對反應行為的影響。主要結果如下： (一)考察了制備方法對Cu／Zr02催化劑性能以及微結構的影響：通過草酸鹽膠態(tài)共沉淀，草酸鹽共沉淀，碳酸鹽并流共沉淀與浸漬法制備的Cu／Zr比為4：1的Cu／Zr02催化劑，得到草酸鹽膠態(tài)共沉淀法制備的Cu／Zr02催化劑具有最高的產氫速率與穩(wěn)定性。而草酸鹽膠態(tài)共沉淀制備的Cu／Zr02催化劑的BET比表面積，Cu表面積最大，Cu顆粒的粒徑最小，較高的活性，選擇

3、性，穩(wěn)定性可以歸結為無定形Zr02對Cu顆粒的分散與穩(wěn)定作用。 (二)考察了Cu／Zr比例與焙燒溫度對Cu／Zr02催化劑活性與微結構參數的影響，對于350。C下焙燒的Cu／Zr02催化劑，隨著含Cu量的增加，活性逐漸提高，對550。C焙燒的催化劑，也有相同的活性變化趨勢。在350。C焙燒的Cu／Zr02催化劑Zr02呈無定形，而550。C時Zr02已經轉變?yōu)樗姆较郱r02，載體Zr02與Cu的相互作用的不同導致了二者在微觀參數