反相微乳法制備Ni基納米復(fù)合催化劑催化乙醇水蒸氣重整制氫的研究.pdf

1、本論文研究了反相微乳體系的組成,Ni/CeO2納米復(fù)合催化劑的制各、表征及催化乙醇水蒸氣重整制氫的性能。采用反相微乳法制備Ni/CeO2納米復(fù)合催化劑,并對(duì)納米復(fù)合催化劑的晶型、微觀形貌、顆粒尺寸及分布、化學(xué)吸附性能等進(jìn)行了表征;研究了Ni/CeO2納米復(fù)合催化劑在乙醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)中的催化活性,并與其它制備方法制備的Ni/CeO2催化劑進(jìn)行了比較,取得了比較好的結(jié)果。
　　 第一部分選擇以Span80-Tween80作為復(fù)

2、合表面活性劑,通過目視觀察法和電導(dǎo)率法相結(jié)合的方法測定不同微乳液體系的臨界組成。用單因素試驗(yàn)和正交設(shè)計(jì)試驗(yàn)優(yōu)化選擇微乳體系的組成,確定最佳Span80-Tween80復(fù)合微乳體系的配比。結(jié)果表明,以Span80-Tween80為復(fù)合表面活性劑(HLB值=8,30wt％),正丁醇為助表面活性劑(6 wt%),正辛烷為油相(44 wt%)能獲得較佳的微乳液體系,最大增溶水量為3.2 ml。以該微乳體系制備的Ni/CeO2納米復(fù)合催化劑,粒徑

3、較小,分散性較好,無明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象,在乙醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化性能,400℃時(shí)催化劑上乙醇轉(zhuǎn)化率為100%,H2產(chǎn)率最高達(dá)40%,CO選擇性低至1.07%。
　　 第二部分采用CTAB/正丁醇/環(huán)己烷/水微乳體系制備了Ni/CeO2納米復(fù)合催化劑,對(duì)比了加熱干燥和真空冷凍干燥兩種不同干燥方法處理的催化劑上乙醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)的性能。結(jié)果表明,采用CTAB反相微乳體系制備的Ni/CeO2納米復(fù)合催化劑具有粒徑小、

4、活性組分分散度好等特點(diǎn),并且顯示了良好的催化活性和選擇性;其中采用真空冷凍干燥處理的催化劑表現(xiàn)出最好的活性,H2產(chǎn)率可達(dá)到42%,CO選擇性低至0.35%,并具有較好的穩(wěn)定性和抗積炭能力,連續(xù)反應(yīng)60 h后催化劑未出現(xiàn)失活現(xiàn)象,每克催化劑上的積炭量僅為0.0616 g。
　　 第三部分對(duì)比了反相微乳法、浸漬法、微乳浸漬法和文獻(xiàn)報(bào)道方法這四種方法制備的Ni/CeO2催化劑催化乙醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)的性能。研究結(jié)果表明,采用反相微乳