D-σ-A有機(jī)分子器件整流特性的理論研究.pdf

1、分子電子學(xué)具有在分子尺度構(gòu)建邏輯電路的可能,是未來信息技術(shù)發(fā)展的最佳載體,分子整流器是實(shí)現(xiàn)分子電子線路的基本元件,且具有重要的理論研究意義和廣泛的應(yīng)用前景,是科學(xué)家們研究的熱點(diǎn)。但目前得到的器件存在整流比不高、性能不穩(wěn)定等缺陷,需要進(jìn)一步的完善。本論文利用基于密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)的第一性原理方法,研究了D-σ-A有機(jī)分子器件的整流特性和電子輸運(yùn)性質(zhì),目的是探索和研究具有高整流比和性能穩(wěn)定的分子器件。
　　 首先，我們介紹

2、了分子電子學(xué)誕生背景、D-σ-A分子整流器基本原理、國內(nèi)外研究進(jìn)展和第一性原理研究方法。在此基礎(chǔ)上,我們研究了D-σ-A有機(jī)分子整流器件的電子輸運(yùn)及整流特性,主要工作包括:利用基于密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)的第一性原理方法,我們研究了D-σ-A有機(jī)分子器件整流特性的碳鏈調(diào)控的位置效應(yīng),即通過碳鏈修飾及其位置改變器件幾何結(jié)構(gòu)的對稱性,分析對分子整流器整流效果和電子輸運(yùn)的影響。計(jì)算結(jié)果表明:整流效果并不是由器件幾何結(jié)構(gòu)非對稱性完全決定的,

3、而是由分子能級軌道的空間分布的非對稱性所決定,增加器件區(qū)分子體系幾何結(jié)構(gòu)的非對稱性并不是提高器件整流性能的必要條件,真正能有效提高器件整流性能的方式是選取合適的端基,并將其裝配在最佳的位置上,加強(qiáng)分子能級軌道空間分布的非對稱性。
　　 然后,我們研究了D-σ-A有機(jī)分子器件整流特性和負(fù)微分電阻碳鏈調(diào)控的長度效應(yīng),通過改變修飾在分子兩端的碳鏈的長度,分析對分子整流器整流效果、負(fù)微分電阻和電子輸運(yùn)的影響。發(fā)現(xiàn)D-σ-A分子的整流效果

4、和電子輸運(yùn)性質(zhì)對碳鏈的長度有特殊的依賴關(guān)系,即顯著的奇偶效應(yīng):各個模型的最大整流比(Rrmax)值隨碳鏈長度的增加呈現(xiàn)出振蕩行為;偶數(shù)模型無負(fù)微分電阻現(xiàn)象,奇數(shù)模型有明顯的負(fù)微分電阻現(xiàn)象。NDR現(xiàn)象是由于偏壓的增大,透射峰受到抑制所致。同時(shí),我們發(fā)現(xiàn)不同長度碳鏈修飾的D-π-A分子器件幾乎沒有整流現(xiàn)象。
　　 最后,我們研究了基于同一芯分子(D-σ-A分子)在改變端基后形成的四個不同的分子器件的電子輸運(yùn)特性及整流效果。研究表明: