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1、DNA分子是一種由核苷酸重復(fù)排列組成的長鏈聚合物,全稱脫氧核糖核酸(Deoxyribo Nucleic Acid)。DNA是重要的生物大分子,它是生物的遺傳基因的載體。DNA分子的主要組成元素是C、H、O、N、P等。通過DNA生物可以把父代的特征復(fù)制傳遞到子代中,從而完成生物性狀的傳遞,因此DNA又被稱為遺傳物質(zhì)。1953年Watson和Crick提出了著名的DNA雙螺旋結(jié)構(gòu),DNA分子包含兩條由糖類和磷酸分子組成的核苷鏈,每個(gè)糖分子都
2、與四種堿基里的一種相連接,這兩條鏈反向平行的互相纏繞,其上懸掛的堿基通過互補(bǔ)配對(duì)的原則結(jié)合。其中,腺嘌呤(Adenine)只與胸腺嘧啶(Thymine)結(jié)合,而鳥嘌呤(Guanine)只與胞嘧啶(Cytosine)結(jié)合。
自從Watson和Crick發(fā)現(xiàn)了DNA的雙螺旋結(jié)構(gòu)以來,關(guān)于其生物基因方面的研究開創(chuàng)了生物學(xué)的新時(shí)代。在另一方面,DNA的導(dǎo)電性引起了其他領(lǐng)域的關(guān)注。早在1962年,Eley和Spivey就提出DNA分
3、子可能具有導(dǎo)電性。在相鄰的DNA堿基對(duì)間,存在垂直于堿基平面的π電子軌道。這些軌道的交疊就導(dǎo)致了可能的導(dǎo)電性。這就引起了生物、物理和化學(xué)多學(xué)科領(lǐng)域的關(guān)注,一方面,研究DNA分子的電荷輸運(yùn)性質(zhì)對(duì)生物基因的損傷以及修復(fù)、DNA的測(cè)序有重要意義;另一方面,因?yàn)镈NA分子的特殊性,它可以在溶液中自動(dòng)的按照配對(duì)原則組裝成完整的分子,從而完成自下而上的組裝電路。如果DNA分子可以導(dǎo)電,它將是分子電子學(xué)良好的備選材料。傳統(tǒng)的集成電路的基本單元是硅基晶
4、體管,它們可以實(shí)現(xiàn)導(dǎo)通和不導(dǎo)通兩種狀態(tài)。通常的微處理器含有超過百萬個(gè)晶體管,而面積在幾個(gè)平方厘米。所以需要將晶體管做的很小,從而實(shí)現(xiàn)較高的集成度來提高運(yùn)算速度。但是普通的硅基半導(dǎo)體在小型化的過程中遇到了瓶頸,繼續(xù)小型化會(huì)造成器件不穩(wěn)定。分子電子學(xué)就是用單個(gè)分子來代替硅基的半導(dǎo)體來制作電路,實(shí)現(xiàn)器件的高集成度和小型化。隨著近年來納米技術(shù)的發(fā)展,已經(jīng)可以將單分子或分子束連接在電極間測(cè)量它的導(dǎo)電特性。DNA分子由于特殊的自組裝性質(zhì),可以進(jìn)行高
5、精度的制作電路,在工程技術(shù)上具有很高的價(jià)值。
隨著納米技術(shù)的發(fā)展,近年來有很多實(shí)驗(yàn)直接將單個(gè)或一束DNA分子連接到金屬電極間,來測(cè)量它的電導(dǎo)。這些實(shí)驗(yàn)可以更直接的揭示DNA的導(dǎo)電性質(zhì),也為DNA作為分子器件的可能性進(jìn)行了直接的驗(yàn)證。這類實(shí)驗(yàn)的結(jié)果比較復(fù)雜,揭示的DNA的導(dǎo)電性有絕緣性,半導(dǎo)體性,導(dǎo)體甚至超導(dǎo)體。導(dǎo)電性的多樣結(jié)果一是源于DNA本身的性質(zhì),DNA有多種序列,分子形態(tài);二是來源于外界環(huán)境的影響,溫度,溶液中的離子
6、,電極與DNA分子的接觸等。
由于實(shí)驗(yàn)結(jié)果的多樣性,許多理論工作致力于解釋DNA中電荷輸運(yùn)的各種現(xiàn)象?,F(xiàn)階段大致有兩類理論方法用以研究DNA分子中電荷輸運(yùn):第一性原理計(jì)算和模型化計(jì)算。第一性原理計(jì)算方法可以將分子的復(fù)雜結(jié)構(gòu)和各類相互作用考慮在內(nèi),在進(jìn)行計(jì)算的時(shí)候僅需要給出原子的種類及其位置,不需要其他的實(shí)驗(yàn)的、經(jīng)驗(yàn)的或者半經(jīng)驗(yàn)的參最,可以準(zhǔn)確的描述DNA分子的電子態(tài)和結(jié)構(gòu)特性。模型化計(jì)算方法可以抓住研究對(duì)象的一些主要特征,
7、通過模型化參數(shù)的調(diào)控,直觀的反映研究對(duì)象的物理圖像和本質(zhì),很多情況下甚至可以得到解析解。同時(shí),模型化方法可以大大降低計(jì)算量,適合擴(kuò)展系統(tǒng)的計(jì)算,其計(jì)算結(jié)果可直接與實(shí)驗(yàn)測(cè)量進(jìn)行比較。這兩類方法相互聯(lián)系,又互為補(bǔ)充。
在半導(dǎo)體晶體管中,我們可以通過外加電場(chǎng)和磁場(chǎng)來調(diào)節(jié)通過晶體管的電流,從而實(shí)現(xiàn)電路的開關(guān),放大等功能。在DNA分子器件里,是否可以通過外加電場(chǎng)或磁場(chǎng)來調(diào)控體系的輸運(yùn)性質(zhì),這將是我們感興趣的問題。那么,綜合前人的相關(guān)
8、研究,我們研究了外電場(chǎng)和外磁場(chǎng)對(duì)DNA分子器件電荷輸運(yùn)的調(diào)控。目的是通過這些研究可以指導(dǎo)實(shí)驗(yàn),拓展DNA分子器件的應(yīng)用范圍。
1.電場(chǎng)對(duì)DNA分子器件磁阻的調(diào)控研究
磁隧道結(jié)在磁性調(diào)控器件的應(yīng)用中占有重要的地位。傳統(tǒng)的磁隧道結(jié)是把一層薄的非磁材料夾在兩層鐵磁材料中間,它的電阻對(duì)于兩邊鐵磁電極的磁化方向的排列很敏感??梢酝ㄟ^施加一個(gè)外磁場(chǎng)來控制鐵磁電極磁化方向成平行或者反平行排列,從而控制通過磁隧道結(jié)的電流。<
9、br> 因?yàn)橛袡C(jī)物具有弱的自旋軌道耦合和超精細(xì)相互作用,有機(jī)自旋電子學(xué)成為最近的研究熱點(diǎn),DNA作為有機(jī)物也被用來研究自旋相關(guān)的輸運(yùn)。Zwolak和Ventra首先研究了DNA作為自旋閥的可能性,他們分別研究了Fe和Ni作為電極的DNA分子器件中的磁電阻,發(fā)現(xiàn)Ni做電極時(shí)磁電阻可以達(dá)到26%,而Fe做電極時(shí)磁電阻可以達(dá)到16%。最近,Malyshev報(bào)道了橫向電場(chǎng)對(duì)于DNA中電荷輸運(yùn)的影響,他選取人工合成的Ploy(G)-Poly
10、(C)DNA分子為研究對(duì)象,發(fā)現(xiàn)橫向電場(chǎng)壓制了通過DNA分子的電流。這是一個(gè)非常有意思的結(jié)論,由于DNA分子固有的雙螺旋結(jié)構(gòu),橫向電場(chǎng)引發(fā)了一個(gè)螺旋勢(shì),這個(gè)螺旋勢(shì)改變了DNA分子的電子結(jié)構(gòu),從而調(diào)整了DNA分子中的導(dǎo)電通道。
在DNA分子器件中,橫向電場(chǎng)和鐵磁電極的加入擴(kuò)展了它可能的應(yīng)用范圍。所以我們嘗試將橫向電場(chǎng)引入“鐵磁/DNA/鐵磁”分子器件中,來研究橫向電場(chǎng)對(duì)于DNA分子器件的自旋相關(guān)輸運(yùn)的影響。我們的目的足想得到
11、一個(gè)增強(qiáng)或者可以調(diào)節(jié)的磁阻。
1.1基于晶格格林函數(shù)和Landauer-Büttiker公式,我們首先計(jì)算了“鐵磁/DNA/鐵磁”分子器件在兩邊鐵磁電極磁化方向平行和反平行排列時(shí)的電流電壓特性曲線。發(fā)現(xiàn)平行排列時(shí)的電流要大于反平行時(shí)的電流,而且根據(jù)此電流計(jì)算得到的磁阻與Zwolak和Ventra得到的磁阻相當(dāng)。
1.2施加橫向電場(chǎng)時(shí),我們又模擬了普通金屬作為電極的“金屬/DNA/金屬”分子器件中的電流電壓特性
12、曲線。發(fā)現(xiàn)在短鏈DNA分子中,橫向電場(chǎng)對(duì)于電流的壓制作用與橫向電場(chǎng)相對(duì)于DNA分子的方向有密切關(guān)系。通過體系的電流隨橫向電場(chǎng)方向的改變出現(xiàn)了震蕩的行為,隨著橫向電場(chǎng)的增強(qiáng),震蕩幅度變大。
1.3我們研究了“鐵磁/DNA/鐵磁”分子器件中的自旋相關(guān)輸運(yùn)。我們探討了利用橫向電場(chǎng)來調(diào)控該器件磁阻的可能性。發(fā)現(xiàn)橫向電場(chǎng)的方向和大小都可以有效調(diào)控體系的磁阻。在某個(gè)特定的方向和大小的橫向電場(chǎng)下,體系的磁阻增大。這個(gè)磁阻的調(diào)制是由于橫向
13、電場(chǎng)改變了DNA分子的電子結(jié)構(gòu),所以這種調(diào)制是DNA分子特有的性質(zhì)。
2.磁場(chǎng)對(duì)DNA分子器件電荷輸運(yùn)的調(diào)控研究
Aharonov-Bohm效應(yīng)反映了電子的量子相干性,由于電子的波動(dòng)性,電子在磁場(chǎng)中獲得了一個(gè)磁場(chǎng)相關(guān)的相位,所以電予不同波束問的相干性就會(huì)被改變。在傳統(tǒng)的介觀器件中,通過施加磁場(chǎng)來改變體系的電導(dǎo)是一種非常有效的手段。當(dāng)電了通過一個(gè)圓環(huán)形狀的介觀導(dǎo)體時(shí),如果在環(huán)內(nèi)施加一磁場(chǎng),那么電導(dǎo)將隨著介觀環(huán)所
14、包括的磁通量發(fā)生周期性的震蕩。在實(shí)驗(yàn)上,這種類型的震蕩已經(jīng)在微米量級(jí)的金屬圓柱體和刻蝕成的環(huán)中觀測(cè)到。對(duì)于分子級(jí)別的納米器件,最近的研究表明可以通過施加磁場(chǎng)來有效調(diào)控體系的電導(dǎo)。
除了雙鏈的DNA分子,還存在多條鏈組成的DNA分子。G4-DNA分子含有四條鏈,其中只含有堿基G,相鄰的堿基G之間由兩個(gè)氫鍵相連接,4個(gè)堿基G連接成正方形,然后一層層堆垛成中空的管狀結(jié)構(gòu)。由于G4-DNA只含有一種堿基G,是一種非常有序的結(jié)構(gòu),而
15、且有四條螺旋通道,所以G4-DNA有可能有較好的導(dǎo)電特性。G4-DNA擁有特殊的管狀中空結(jié)構(gòu),管徑為2nm,這與Hod等人所研究的原子環(huán)的直徑相當(dāng)。所以,G4-DNA的電導(dǎo)有可能具有類似的磁場(chǎng)響應(yīng)。在奉義中我就研究了利用磁場(chǎng)來調(diào)控G4-DNA電導(dǎo)的可能性。
2.1選取適當(dāng)?shù)膮?shù),我們首先計(jì)算了“金屬/G4-DNA/金屬”分子器件中的基本輸運(yùn)性質(zhì)。發(fā)現(xiàn)體系的電導(dǎo)跟費(fèi)米面處的分子能級(jí)和電極與G4-DNA間的連接方式密切相關(guān)。當(dāng)
16、連接方式處于干涉加強(qiáng)時(shí),體系電導(dǎo)處于較大值,而當(dāng)連接方式處于干涉相消時(shí),體系電導(dǎo)處于較小值。體系的電導(dǎo)還會(huì)隨著G4-DNA的鏈長出現(xiàn)周期性的奇偶震蕩。
2.2施加上一個(gè)平行于G4-DNA軸向的磁場(chǎng)時(shí),體系的電導(dǎo)會(huì)受磁場(chǎng)的調(diào)制。通過計(jì)算電子的透射率曲線,可以看出加磁場(chǎng)后透射峰會(huì)發(fā)生劈裂。檢查G4-DNA的能級(jí),發(fā)現(xiàn)原本處于費(fèi)米面處二重簡(jiǎn)并的能級(jí)在磁場(chǎng)下簡(jiǎn)并解除,并且關(guān)于費(fèi)米面對(duì)稱分布。隨著磁場(chǎng)的增大,簡(jiǎn)并解除的能級(jí)間距離越來
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