Li4SiO4的合成及高溫吸收CO2性能研究.pdf

1、近年來(lái),溫室效應(yīng)以及由其引起的環(huán)境變化受到越來(lái)越多的關(guān)注,CO2的捕獲、分離與封存成為遏制CO2排放,減少大氣中CO2濃度的有效方法之一。Li4SiO4作為高溫下(500℃-720℃)循環(huán)吸收CO2的優(yōu)良吸收劑,用于化石燃料電廠及相關(guān)的密集CO2排放源,具有很大的應(yīng)用前景。因此,研究Li4SiO4的合成及其吸收-解吸CO2性能,在環(huán)境和經(jīng)濟(jì)領(lǐng)域具有重要的意義。
　　 本論文以石英(SiO2)、正硅酸乙酯(TEOS,C8H20O4

2、Si)和煤矸石作為硅源,以Li2CO3和LiOH·H2O為鋰源,分別采用固相法、溶膠-凝膠法和水熱法合成Li4SiO4,并研究了其在高溫下的CO2吸收-解吸性能。以XRD、SEM、熱分析(DSC-TG和DTA-TG)為表征和測(cè)試手段,對(duì)Li4SiO4的合成方法、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、樣品形貌、粒度和吸收CO2性能等做了系統(tǒng)研究,具體分為如下四部分:
　　 (1)以石英(SiO2)和Li2CO3為原料,采用傳統(tǒng)固相法,研究了原料配比(n(L

3、i+):n(Si4+):4:1-4.4:1)、反應(yīng)溫度(500-1000℃)、石英粒度(75-180μm,45-75μm,38-45μm和小于38μm)對(duì)Li4SiO4合成的影響規(guī)律。發(fā)現(xiàn)石英粒徑小于38μm時(shí),在800℃煅燒4h可合成出純Li4SiO4,其CO2最大吸收率為31.3wt％。
　　 (2)將煤矸石進(jìn)行煅燒、酸浸、洗滌、干燥等預(yù)處理后,所得產(chǎn)物與Li2CO3在800℃煅燒4h合成出Li4SiO4樣品。煤矸石經(jīng)過(guò)60

4、0℃煅燒等預(yù)處理后,所制樣品的最大CO2吸收率最高,達(dá)到20.9wt%:而直接利用未經(jīng)過(guò)預(yù)處理的煤矸石合成的樣品,其最大CO2吸收率最低,僅為16.4wt%。
　　 (3)以TEOS為硅源,在堿性條件下通過(guò)TEOS水解合成包裹于Li2CO3表面的SiO2凝膠,將其在600℃、650℃和700℃煅燒6h后合成Li4SiO4。結(jié)果表明,經(jīng)過(guò)700℃煅燒合成的Li4SiO4,CO2的最大吸收率最高,達(dá)到了32.9wt%。