改性鈣基吸收劑的CO2吸收循環(huán)特性研究.pdf

1、近年，工業(yè)生產(chǎn)過程中伴隨著污染物的大量排放，其中溫室氣體(主要組分為CO2)的排放被認(rèn)為是造成全球氣候變化異常的主要誘因，且30％以上的CO2排放量來自于以化石燃料為原料的能源生產(chǎn)過程。因此，有效控制能源工業(yè)中CO2的排放量已成為全球未來經(jīng)濟(jì)和環(huán)境可持續(xù)發(fā)展的必然選擇。以鈣基吸收劑固體顆粒作為CO2載體，捕集燃燒化石燃料所產(chǎn)生的煙氣中CO2，形成的CaCO3產(chǎn)物熱解，釋放高濃度CO2氣體，進(jìn)一步液化后注入地質(zhì)處置層或深海，被認(rèn)為是可幫助

2、實(shí)現(xiàn)電力生產(chǎn)過程中近零或零CO2排放的污染控制方式，但其弊端是CO2吸收循環(huán)效率呈現(xiàn)衰減趨勢(shì)，因此，若采用天然石灰石作為吸收劑，其消耗量較大。為全面解釋鈣基吸收劑CO2吸收循環(huán)過程的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理，并尋找改善其吸收效率衰竭特性的方式，本文主要研究?jī)?nèi)容為以流化床作為主要實(shí)驗(yàn)設(shè)備，氣體吸附儀、掃描電鏡及X熒光衍射光譜測(cè)量?jī)x為實(shí)驗(yàn)輔助分析設(shè)備，探討天然、合成及高溫改性鈣基吸收劑的CO2吸收循環(huán)特性，以確定最適于進(jìn)行長(zhǎng)期煅燒/碳酸化循環(huán)的鈣基吸收

3、劑顆粒種類，探討各種碳酸化反應(yīng)參數(shù)、改性處理參數(shù)等對(duì)吸收劑樣品的作用機(jī)理，且基于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，建立晶粒重疊生長(zhǎng)模型，模擬吸收劑顆粒的CO2吸收循環(huán)過程。
　　利用流化床反應(yīng)器，以天然石灰石作為CO2載體，在不同反應(yīng)參數(shù)(溫度、壓力及氣氛)條件下進(jìn)行煅燒/碳酸化循環(huán)，測(cè)量其CO2吸收循環(huán)特性;并對(duì)天然吸收劑樣品的顆粒結(jié)構(gòu)特性變化進(jìn)行測(cè)量。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，隨著碳酸化循環(huán)的深入，樣品顆粒內(nèi)小孔(dpore＜200nnm)容積的不斷降低，導(dǎo)致其

4、CO2吸收能力呈現(xiàn)衰減趨勢(shì)。
　　為改善天然鈣基吸收劑的CO2循環(huán)吸收衰減特性，基于CaO水合反應(yīng)，制備以Al2O3或MgO為主要雜質(zhì)的合成鈣基吸收劑，同樣利用流化床實(shí)驗(yàn)及顆粒結(jié)構(gòu)分析，探討不同種類合成吸收劑的煅燒/碳酸化循環(huán)特性。以Al2O3為雜質(zhì)的合成鈣基吸收劑的CO2吸收循環(huán)特性較優(yōu)，具體而言，樣品具有較高的CO2吸收能力;較高的碳酸化反應(yīng)活性;穩(wěn)定的CO2吸收循環(huán)特性;較低的損耗率。相較于天然石灰石樣品，部分合成吸收劑顆粒

5、顯示出不同的CO2循環(huán)吸收特性，即隨著碳酸化反應(yīng)氣氛中CO2摩爾分?jǐn)?shù)的增加，其CO2吸收效率增加。
　　對(duì)鈣基吸收劑進(jìn)行高溫改性處理，也被認(rèn)為是一種改變吸收劑碳酸化循環(huán)特性的方式。在不同改性處理參數(shù)(溫度、氣氛)條件下，分別對(duì)天然石灰石及合成鈣基吸收劑進(jìn)行改性處理，獲得的高溫改性吸收劑樣品，投入流化床反應(yīng)器，測(cè)量其煅燒/碳酸化循環(huán)反應(yīng)特性。高溫改性合成吸收劑樣品的CO2吸收循環(huán)特性明顯優(yōu)于改性天然吸收劑樣品，其CO2吸收效率較高，

6、且CO2吸收循環(huán)效率基本保持穩(wěn)定，特別是，部分高溫改性合成鈣基吸收劑樣品的CO2吸收能力產(chǎn)生了一定量的再生，原因可能是雜質(zhì)的存在阻礙了樣品的燒結(jié)。高溫改性鈣基吸收劑顆粒的孔隙結(jié)構(gòu)分析數(shù)據(jù)表明，顆粒中小孔(dpore＜200nm)容積的再生改善了其CO2吸收能力。
　　建立重疊球形顆粒生長(zhǎng)模型，模擬鈣基吸收劑顆粒的煅燒/碳酸化循環(huán)過程分別采用天然石灰石、合成鈣基吸收劑及高溫改性鈣基吸收劑作為計(jì)算樣本，設(shè)定天然石灰石顆粒的晶粒分布為均