改性鈣基吸收劑循環(huán)煅燒-碳酸化捕集CO2反應特性及動力學分析.pdf

1、在CO2的減排技術中，利用鈣基吸收劑循環(huán)碳酸化/煅燒反應捕集CO2由于具有原材料來源廣泛、吸收容積大等優(yōu)點受到了越來越多的關注。但在循環(huán)反應過程中，鈣基吸收劑吸收活性衰減的原因、制備方法對吸收劑循環(huán)反應性能的影響規(guī)律以及反應過程的動力學特性等都有待于進一步深入研究。本文采用不同的金屬添加劑對鈣基吸收劑進行改性，探索改性吸收劑的循環(huán)反應特性，研究其反應過程中的動力學特性，具有重要的學術意義及應用價值。
　　首先采用熱重分析的方法對對

2、CaO循環(huán)碳酸化/煅燒捕集CO2進行了實驗研究，考察了循環(huán)次數、反應時間、煅燒溫度等參數對吸收轉化率和分解率的影響規(guī)律，結合SEM微觀結構觀測，分析了循環(huán)吸收性能衰減的原因；接下來，考察了溶膠凝膠燃燒法、濕化學法、干物理混合法等吸收劑制備方法對吸收劑性能的影響規(guī)律，選擇了合理的制備方法，采用Al、Mn等金屬添加劑對鈣基吸收劑進行改性，研究了添加劑種類、摻雜量、SO2等因素對吸收性能的影響；最后，對改性得到的新型鈣基吸收劑進行了動力學分析

3、，根據碳酸化反應過程中的快速反應和慢速反應的特點，分別建立了動力學方程；在煅燒反應階段得到了反應活化能等動力學參數與CO2濃度的關系表達式。
　　研究表明CaO吸收活性受反應溫度、反應時間、升溫速率的影響較大。吸收劑活性與其微孔結構有重要的關系，吸收劑高溫燒結、晶粒融合生長使得晶粒間空隙減小或者消失是吸收劑失去活性的主要原因。制備方法對吸收劑的活性有直接的影響，研究發(fā)現：溶膠凝膠燃燒法制得的吸收劑＞濕化學法制得的吸收劑＞天然石灰石

4、＞干物理混合法制得的吸收劑＞碳酸鈣。添加Al2O3、Mn2O3金屬氧化物能夠明顯提高鈣基吸收劑的活性和循環(huán)穩(wěn)定性，其中 CaO/Al2O3（w/w=80％/20%）、CaO/Mn2O3（w/w=95%/5%）兩種吸收劑表現的性能最優(yōu)，SO2的存在嚴重阻礙CaO/Al2O3吸收劑捕集CO2。結合實驗數據和Boltzmann方程擬合對快速反應階段和慢速反應階段分別建立了碳酸化動力學方程，在不同 CO2濃度下進行煅燒動力學分析，發(fā)現隨著 CO