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文檔簡介
1、有機(jī)二氟化硼配合物由于其獨(dú)特的光物理性質(zhì)及在生物和化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用,近年來逐漸受到人們的關(guān)注,這其中以N,N-雙齒和O,O-雙齒配位形式配合物的研究為多,鮮有N,O-雙齒型配合物的研究和報(bào)道。我們前期設(shè)計(jì)并合成了兩類以3-(2-氧代-2-芳乙叉基)-3,4-二氫喹喔啉-2-酮和3-(2-氧代-2-芳乙叉基)-3,4-二氫苯并惡嗪-2-酮為配體的二氟化硼配合物,并研究了它們的熒光性質(zhì),獲得了新穎結(jié)構(gòu)的具有高亮度綠色熒光的新型二氟化硼配合物。
2、本論文以此為基礎(chǔ)進(jìn)一步開展N,O-雙齒新型有機(jī)二氟化硼配合物的研究,主要研究內(nèi)容如下:
1.以1-苯基-3-甲基-5-吡唑啉酮為原料合成了一系列1-苯基-3-甲基-4-芳酰亞胺基-5-吡唑啉酮衍生物為配體的二氟化硼配合物,并對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了紅外、核磁共振氫譜、核磁共振碳譜等詳盡的表征以及光譜、電化學(xué)性能的測(cè)試:該系列配合物具有熱穩(wěn)定性強(qiáng)、摩爾消光系數(shù)大等特點(diǎn),配合前后紫外吸收光譜發(fā)生了較為顯著的藍(lán)移,配合物沒有熒光發(fā)射的特性
3、。結(jié)合已有的知識(shí)和量子化學(xué)理論計(jì)算的結(jié)果,我們認(rèn)為造成上述現(xiàn)象的主要原因是配位后形成的六元硼雜環(huán)的存在破壞了配合物分子整體共軛區(qū)域的共平面性,其根本原因在于配位氮齒上含有可轉(zhuǎn)動(dòng)性σ鍵。
2.以不同的合成方法制備了一系列2-(2-喹啉基)苯酚衍生物,并以此為配體合成了相應(yīng)的二氟化硼配合物,并對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了紅外、核磁共振氫譜、核磁共振碳譜、X-ray單晶衍射等詳盡的表征以及光譜、電化學(xué)性能的測(cè)試:該系列配合物具有較高的熔點(diǎn),較
4、大的摩爾消光系數(shù),配位前后其紫外吸收光譜發(fā)生了較為顯著的紅移現(xiàn)象,其溶液狀態(tài)與固體狀態(tài)均顯示出強(qiáng)烈的熒光發(fā)射特性,Stocke's位移較大。結(jié)合已有的知識(shí)和量子化學(xué)理論計(jì)算的結(jié)果,我們認(rèn)為造成上述現(xiàn)象的主要原因是配位后形成的六元硼雜環(huán)的存在促進(jìn)了配合物分子整體的平面性和剛性,使得共軛區(qū)域顯著增大,其根本原因在于配位氮齒上含有非轉(zhuǎn)動(dòng)性σ鍵。
因此我們認(rèn)為,使配合物具有熒光發(fā)射特性,其分子結(jié)構(gòu)應(yīng)當(dāng)具有非轉(zhuǎn)動(dòng)性σ鍵的配位氮齒,這
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