鎂鋁復合氧化物催化丙酮縮合制備異佛爾酮.pdf

1、異佛爾酮為丙酮的一類三分子縮合產物，其作為一種重要的化工中間體，由于其具有良好的溶解性能而常用于樹脂、涂料等高分子材料的優(yōu)質溶劑，此外，異佛爾酮還廣泛應用于聚氨酯、醫(yī)藥、農藥、涂料等行業(yè)。近年來，隨著異佛爾酮的需求量不斷增加及綠色化學的發(fā)展，丙酮氣固相縮合制備異佛爾酮這一綠色工藝路徑越來越受到重視。
　　第一部分采用共沉淀法，通過改變前驅體合成中沉淀劑、鎂鋁比、金屬摻雜及摻雜含量，制備出一系列不同組成的復合氧化物，通過XRD、N2

2、物理吸附、IR、CO2-TPD等手段對催化劑進行了表征，在小型固定床反應器上考察了其催化性能。研究結果表明，在以氨水為沉淀劑合成前驅體、鎂鋁比為1.75、使用金屬鑭摻雜且La的百分含量為2％時，在反應溫度為250℃、空速為1.6 h-1的反應工藝條件下，丙酮轉化率(CAC)為41.3％，異佛爾酮選擇性（SIP）為71.5％，異佛爾酮收率（YIP）為28.5％。
　　第二部分工作采用共沉淀法合成了摻鈣的鈣鎂鋁復合氧化物(CMA)，將

3、所得氧化物在不同溫度、時間、濃度和固液比條件下用KF溶液浸漬改性，同時結合第一部分工作對前驅體以氨水為沉淀劑合成的鎂鋁復合氧化物(MA)和鑭鎂鋁復合氧化物(LMA)用KF溶液浸漬改性，通過XRD，CO2-TPD、N2-物理吸附和SEM對催化劑進行了表征，在小型固定床上考察了催化劑的催化性能。研究結果表明，KF改性后所得樣品仍以氧化鎂和少量尖晶石相為主，改性后的催化劑比表面積略有增加，孔徑變小，粒徑更加均一，堿性增強、堿量增加。在浸漬溫度

4、為40℃，KF溶液濃度為0.3 mol/L，固液比為6∶100的條件下對LMA改性，當反應溫度為250℃，空速為1.6 h-1時，丙酮轉化率為27.6％，異佛爾酮選擇性和收率分別為80.1％和23.0％。
　　第三部分工作采用葡萄糖為碳源，以共沉淀法制備了不同碳含量的雜化前驅體(MA-LDH/C)，焙燒后得到一系列比表面積較大的鎂鋁復合氧化物(MA-H)，通過XRD、N2-物理吸附和CO2-TPD對所制備的催化劑進行了表征，同時在

5、小型固定床上考察了其催化反應性能。研究結果表明，以葡萄糖為碳源制備的碳雜化的前驅體保留了水滑石層狀結構，但隨著合成原料中糖含量的增加，層狀結構有序度逐漸降低，焙燒后所得MA-H比表面積較大，當葡萄糖百分含量為13％時，比表面積最大，為283 m2/g;催化劑的堿性強度及堿量均隨著糖含量的增加而增加。催化反應結果表明，當糖含量為2％時，與MA樣品相比，MA-H的丙酮轉化率略有下降，由43.3％降至37.9％，但SIP、YIP均明顯增大，分