2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
已閱讀1頁,還剩128頁未讀, 繼續(xù)免費(fèi)閱讀

下載本文檔

版權(quán)說明:本文檔由用戶提供并上傳,收益歸屬內(nèi)容提供方,若內(nèi)容存在侵權(quán),請進(jìn)行舉報(bào)或認(rèn)領(lǐng)

文檔簡介

1、以離子液體替代傳統(tǒng)有機(jī)溶劑,已成為解決生態(tài)環(huán)境問題的迫切需要,也是“綠色化學(xué)”中發(fā)展迅速的前沿研究領(lǐng)域之一。本文致力于設(shè)計(jì)合成能固載水溶性金屬絡(luò)合物的新型離子液體,并構(gòu)筑用于長鏈烯烴氫甲?;磻?yīng)和芳鹵羰化反應(yīng)、具有高催化活性和選擇性的兩相新催化體系的研究。取得了一系列具有理論意義和應(yīng)用前景的創(chuàng)新結(jié)果。 設(shè)計(jì)合成了一類穩(wěn)定性好的親水性離子液體[Rmim][p-CH<,3>C<,6>H<,4>SO<,3>],研究改進(jìn)了其合成方法,改

2、進(jìn)后的方法具有原料易得、成本低廉、操作簡便、純度更好等優(yōu)點(diǎn),有利于離子液體的大量制備和應(yīng)用,也有利于對離子液體的物理化學(xué)特性及其應(yīng)用研究。 研究了親水性離子液體[bmim][p-CH<,3>C<,6>H<,4>SO<,3>]作為介質(zhì),水溶性催化劑Rh-TPPTS催化長鏈烯烴氫甲酰化反應(yīng)??疾炝烁鞣N反應(yīng)參數(shù)、離子液體中可能存在的雜質(zhì)對反應(yīng)活性和選擇性的影響,在優(yōu)化的反應(yīng)條件:100℃,3.0MPa,P/Rh=10時(shí),1-已烯氫甲酰

3、化反應(yīng)的TOF高達(dá)4181 h<'-1>,生成醛的選擇性達(dá)到88.1%;由于帶有強(qiáng)極性基團(tuán)的膦配體TPPTS和離子液體間存在很強(qiáng)的作用力,因此Rb-TPPTS絡(luò)合物很好地被“固定”在離子液體中,有效地防止催化劑的流失,循環(huán)實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí),催化劑重復(fù)使用9次以上,銠催化劑流失量均小于0.1%。結(jié)果還顯示,離子液體組成對反應(yīng)有很大的影響;首次發(fā)現(xiàn)了陽離子上取代基鏈長與烯烴分子鏈長存在“鏈長匹配效應(yīng)”,并對形成的原因進(jìn)行了討論,證明可通過調(diào)變離

4、子液體的組成,實(shí)現(xiàn)對長鏈烯烴氫甲?;磻?yīng)的離子液體兩相催化體系進(jìn)行調(diào)控。 以水溶性雙膦配體BISBIS替代TPPTS,系統(tǒng)研究了水溶性催化劑Rh-BISBIS催化長鏈烯烴氫甲?;磻?yīng)。由于BISBIS具有較大的“咬角”(117°)和適當(dāng)?shù)娜犴g性,在離子液體中,與銠配位時(shí)容易形成穩(wěn)定的ee構(gòu)型催化活性中間體,所以催化體系顯示出對形成正構(gòu)醛具有高的區(qū)域選擇性,在優(yōu)化的條件下:120℃,13 MPa,BISBIS/Rh=6,1-辛烯

5、Rh=2550,600 rpm時(shí),1-辛烯氫甲?;磻?yīng)的產(chǎn)物中生成醛的正異比(n/i)達(dá)到35.5;實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí),親水性離子液體[bmim][p-CH<,3>C<,6>H<,4>SO<,3>]也能很好地固載水溶性催化劑Rh-BISBIS,實(shí)現(xiàn)催化劑的重復(fù)使用。 深入研究了在離子液體[bmim][p-CH<,3>C<,6>H<,4>SO<,3>]中,水溶性鈀膦絡(luò)合物催化碘苯羰化反應(yīng),考察了各種反應(yīng)參數(shù)對反應(yīng)活性的影響.結(jié)果顯示,

6、催化體系具有很高的催化活性(TOF可達(dá)到5268h<'-1>):反應(yīng)后通過簡單萃取操作,實(shí)現(xiàn)了催化劑與產(chǎn)物的分離,催化劑可重復(fù)使用10次以上,且活性沒有明顯下降;與其它反應(yīng)介質(zhì)相比,該離子液體對反應(yīng)表現(xiàn)出較好的促進(jìn)作用;而用雙膦配體BISBIS代替TPPTS,催化體系的反應(yīng)活性很低。 研究了高分散性納米負(fù)載離子液體催化劑(Pd-TPFrS-IL/活性炭)的制備、表征及其催化芳鹵羰化反應(yīng)的催化性能。用XRD、HRTEM和XPS等方

溫馨提示

  • 1. 本站所有資源如無特殊說明,都需要本地電腦安裝OFFICE2007和PDF閱讀器。圖紙軟件為CAD,CAXA,PROE,UG,SolidWorks等.壓縮文件請下載最新的WinRAR軟件解壓。
  • 2. 本站的文檔不包含任何第三方提供的附件圖紙等,如果需要附件,請聯(lián)系上傳者。文件的所有權(quán)益歸上傳用戶所有。
  • 3. 本站RAR壓縮包中若帶圖紙,網(wǎng)頁內(nèi)容里面會有圖紙預(yù)覽,若沒有圖紙預(yù)覽就沒有圖紙。
  • 4. 未經(jīng)權(quán)益所有人同意不得將文件中的內(nèi)容挪作商業(yè)或盈利用途。
  • 5. 眾賞文庫僅提供信息存儲空間,僅對用戶上傳內(nèi)容的表現(xiàn)方式做保護(hù)處理,對用戶上傳分享的文檔內(nèi)容本身不做任何修改或編輯,并不能對任何下載內(nèi)容負(fù)責(zé)。
  • 6. 下載文件中如有侵權(quán)或不適當(dāng)內(nèi)容,請與我們聯(lián)系,我們立即糾正。
  • 7. 本站不保證下載資源的準(zhǔn)確性、安全性和完整性, 同時(shí)也不承擔(dān)用戶因使用這些下載資源對自己和他人造成任何形式的傷害或損失。

最新文檔

評論

0/150

提交評論