三維有序介孔CeO2基納米催化材料的結(jié)構(gòu)調(diào)控及催化CO氧化性能研究.pdf

1、CO氧化反應(yīng)在許多應(yīng)用領(lǐng)域是非常重要的一部反應(yīng)，主要包括空氣凈化和污染控制設(shè)備、汽車(chē)尾氣排放控制和PEM燃料電池、氫閉合循環(huán)、二氧化碳激光和CO氣體傳感器等，密閉環(huán)境中，微量CO會(huì)對(duì)人體產(chǎn)生極大影響。采用催化氧化法是消除CO最有效手段，因此開(kāi)發(fā)高活性、高穩(wěn)定性催化劑是關(guān)鍵。自從引入nanocasting復(fù)制法，很多人都致力于制備有序的介孔金屬氧化物，與普通金屬氧化物相比這些催化劑具有高的比表面積和發(fā)達(dá)的孔道結(jié)構(gòu)，可以作為CO催化氧化的高

2、效催化劑的載體或者自身作為催化劑。因此研究孔道結(jié)構(gòu)對(duì)介孔金屬氧化物催化劑催化活性的影響有著重要的理論價(jià)值和實(shí)用價(jià)值。
　　本論文通過(guò)調(diào)節(jié)KIT-6合成條件來(lái)控制KIT-6的孔道結(jié)構(gòu)，并以其為硬模板，采用納米復(fù)制(nanocasting)技術(shù)，制備孔道結(jié)構(gòu)可控的3DOM CeCuOx催化劑及調(diào)節(jié)焙燒溫度制備出一系列不同孔道結(jié)構(gòu)的的3DOM CeCuOx催化劑。利用XRD，BET，TEM，H2-TPR，XPS等表征技術(shù)，研究KIT-6

3、分子篩的孔道結(jié)構(gòu)變化對(duì)3DOM CeCuOx催化劑的結(jié)構(gòu)特性的影響及焙燒溫度對(duì)3DOM CeCuOx催化劑結(jié)構(gòu)的影響，以及對(duì)CO催化活性的影響，探究CO催化氧化反應(yīng)機(jī)理，建立三維有序介孔金屬氧化物孔道結(jié)構(gòu)—表面吸附氧濃度—催化劑活性的關(guān)系。本文主要開(kāi)展了以下兩個(gè)方面的工作：
　?。?）利用水熱法通過(guò)調(diào)節(jié)KIT-6分子篩水熱合成時(shí)間合成不同孔徑結(jié)構(gòu)的三維有序介孔分子篩KIT-6，然后以KIT-6為硬模板，用納米復(fù)制技術(shù)制備了有序介孔

4、3DOM CeCuOx，通過(guò)表征分析，KIT-6分子篩水熱合成時(shí)間對(duì)CeCuOx孔道結(jié)構(gòu)的影響，進(jìn)而研究了其對(duì)CO催化氧化活性的影響。這一研究結(jié)果表明KIT-6的合成時(shí)間是24h時(shí)，催化劑的CO催化活性最高。CeCu20-KIT-6-24擁有大的孔體積、小的晶粒尺寸，并且擁有三維介孔孔道。大的孔體積和小的晶粒尺寸能夠增加更多的表面活性位，三維介孔孔道更有利于活性組分的分散以及反應(yīng)物的吸附和產(chǎn)物的擴(kuò)散。
　?。?）在三維有序介孔分子

5、篩KIT-6水熱時(shí)間24h的基礎(chǔ)上，采用KIT-6-24為硬模板，通過(guò)改變焙燒溫度來(lái)控制3DOM CeCuOx的孔結(jié)構(gòu)，考察孔結(jié)構(gòu)對(duì)催化劑性能的影響規(guī)律。比較焙燒溫度分別為400、500、600、700℃的3DCeCuOx催化劑CO催化活性，結(jié)果表明焙燒溫度為600℃時(shí)，催化劑CeCu20-600擁有最好的CO催化活性，CO完全轉(zhuǎn)化溫度為55℃。較小的晶粒尺寸、較大的比表面積和高的表面活性氧濃度，這些因素是CeCu20-600催化劑擁有