納米CeO2的制備、表征及光熱協(xié)同催化性能的研究.pdf

1、密 級學(xué)校代碼 ! Q 壘坌2武多萎理歹大署學(xué) 位 論 文中 文 納苤￡皇Q 2 趁劍備! 麥征區(qū)迸墊坯圃催絲絲篚數(shù)題 目 巫究英文P r e p a r a t i o n ，c h a r a c t e r i z a t i o n a n d p h o t o t h e r m o是亟 目 ：Q 壘! 墾! 皿i 堡p 煦p 曼! ! YQ ! 壁壘旦Q 墨魚盟堡魚區(qū)! 曼魚￡曼Q 2研究生姓名 簽 謙姓名奎適圭職稱教援學(xué)

2、位簋±指導(dǎo)老師單位名稱硅酸墊撾撾王程麴直部重壺塞驗室郵編箜Q Q z Q申請學(xué)位級別亟±學(xué)科專業(yè)名稱玉扭韭全厘撾料論文提交日期 2 Q ! ! 生Q §旦 論文答辯日期學(xué)位授予單位盛這堡王太堂學(xué)位授予日期答辯委員會主席 評閱人2 0 1 1 年0 5 月武漢理工大學(xué)碩士學(xué)位論文中文摘要目前，揮發(fā)性有機物已經(jīng)造成了嚴重的環(huán)境污染。對揮發(fā)性有機物的治理已經(jīng)成為研究的熱點，它們不僅對人體健康有極大的危害，而且也造

3、成了嚴重的環(huán)境污染，C e 0 2 作為一種新型的光催化材料開始受到人們的關(guān)注。本文制備了一種納米C e 0 2 催化劑，采用X R D 、X P S 、B E T 、T E M 、紫外可見吸收、光電流和交流阻抗等測試手段對其進行了分析和表征，研究了納米C 0 0 2 催化劑對V O C s的催化降解性能，其主要研究內(nèi)容及結(jié)論如下：本文以尿素和C c ( N 0 3 ) 3 ·6 H 2 0 為原料，采用微波水解法制備了納米棒

4、狀介孔C e 0 2 ，其比表面積高達1 2 l m 2 儋，平均孔徑為3 I 吼；X R D 中顯示出納米C e 0 2為純的螢石立方結(jié)構(gòu)，平均晶粒尺寸為7 n m 。與塊狀_ C c 0 2 相比，該納米棒狀介孔C e 0 2 的吸收帶邊顯著紅移，其禁帶寬度降低到2 ．7 5c V ，其原因是在納米棒狀介孔C 0 0 2 中存在C c 3 + 。與單純的光催化和熱催化相比，該納米棒狀介孔C e 0 2表現(xiàn)出顯著的光熱協(xié)同催化凈化性能

5、，對苯的光熱協(xié)同催化速率( 2 4 0 ℃，k m = 6 ．9 x 1 0 ‘2 m i n - 1 ) 是熱催化( 2 4 0 ℃，k = 1 ．1 x 1 0 五m i n - 1 ) 的6 倍，是光催化( k p c = 7 ．5 x 1 0 ‘3m i n - 1 ) 的9 倍，是熱催化和光催化之和( k t c “嘞= 1 ．8 5x 1 0 之m i n - 1 )的3 ．7 倍。納米棒狀介孔C e 0 2 還能高效催化降

6、解甲苯、環(huán)己烷、丙酮等不同揮發(fā)性有機污染物；同時，該納米棒狀介孔C e 0 2 具有優(yōu)良的光熱催化穩(wěn)定性，經(jīng)過3 0 次循環(huán)使用后，仍然具有高效降解苯的能力。納米C e 0 2 的光熱協(xié)同催化反應(yīng)遵循M a r s ．v a n K r e v c l e n 氧化還原循環(huán)機理，即：納米C e 0 2 中的晶格氧與苯分子反應(yīng)生成C 0 2 和C 0 0 2 ．X ，生成的C e 0 2 _ x 又被空氣中的氧氣分子氧化為C e 0 2

7、，從而實現(xiàn)C e 0 2 ／C 0 0 2 ．x 催化循環(huán)。在光熱協(xié)同催化反應(yīng)條件下，光激發(fā)納米C e 0 2 產(chǎn)生空穴與電子，光生電子與吸附在納米C e 0 2 上的氧氣形成了活性氧( 如0 2 - ) ，光生空穴被納米C 0 0 2 中的晶格氧束縛。束縛了光生空穴的氧離子的遷移，減少空穴與電子間的復(fù)合。因為氧離子的電導(dǎo)率隨溫度的升高而增大，所以光生空穴與電子間的分離效率隨溫度的升高而提高，從而提高了催化效率。此外，與熱催化不同，在光

8、熱協(xié)同催化反應(yīng)條件下，高壓汞燈光照射可提高納米C e 0 2 中的晶格與苯分子的反應(yīng)活性，如：在高純氬氣氛和2 4 0 ℃條件下，高壓汞燈照射，使苯被納米C e 0 2 中的晶格氧氧化產(chǎn)生C 0 2量從無光照射的4 ．1 6m g ／g - c a t a l y s t 升高至4 ．7 2 m g ／g - c a t a l y s t ；同時，納米C c 0 2中的晶格氧與苯反應(yīng)生成的C e 0 2 ．x 被空氣中的氧氣分子和活性