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文檔簡介
1、電子動量譜學(xué)(electron momentum spectroscopy:EMS)是一種獨具特色的探測物質(zhì)結(jié)構(gòu)的實驗手段。它的獨特之處在于它不僅能得到原子分子軌道電離能的信息,而且能得到電子的密度分布,因而又被稱為軌道成像技術(shù)。自從這種實驗技術(shù)誕生的40年來,EMS不僅積累了大量氣相小分子的實驗數(shù)據(jù),而且也成功的開展了對固體薄膜和生物大分子的研究,并廣泛應(yīng)用于評估量子化學(xué)理論計算的優(yōu)劣。雖然很有應(yīng)用前景,但自從誕生開始,這種實驗技術(shù)就
2、受到能量分辨差和探測效率低的困擾,尤其是探測效率已經(jīng)成為這種實驗技術(shù)發(fā)展的最大瓶頸。經(jīng)過五年的努力,我們實驗室采用不共面對稱幾何條件,利用新設(shè)計的雙半圓楔條型陽極位置靈敏探測器器結(jié)合90°鼓型能量分析器擴展(e,2e)電子動量譜儀的方位角范圍,建成了第四代能量和角度多道的2π全角度(e,2e)電子動量譜儀。新譜儀實現(xiàn)了在大角度范圍(~150°)內(nèi)收集電子,探測效率比第三代譜儀提高了約1個量級,另外角度范圍的擴展不僅提高了探測效率而且使動
3、量范圍從第三代譜儀的~3.0 a.u.提高到~8.0 a.u.。新譜儀的研制成功為拓展電子動量譜學(xué)的研究領(lǐng)域提供了一個強有力的實驗平臺。本論文的主要工作是作為主要參加者研制成功了2π全角度電子動量譜儀;進(jìn)而通過降低分析器的通過能及使用能量單色器減小入射電子束的能散提高譜儀的能量分辨;并利用該譜儀開展了CO2分子關(guān)聯(lián)伴線及大動量端電子動量譜學(xué)的研究。論文共分為七章。
第一章概述了電子動量譜學(xué),介紹了這種實驗技術(shù)的基本原理,并
4、總結(jié)了電子動量譜學(xué)技術(shù)的發(fā)展歷程和國內(nèi)外這一領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀。
第二章詳細(xì)介紹了2π全角度(e,2e)電子動量譜儀。
第三章系統(tǒng)的介紹了譜儀的離線數(shù)據(jù)處理方法。
第四章在分析器通過能為600 eV的條件下通過對Ar3p、3s電離及其關(guān)聯(lián)伴線的測量對譜儀的性能進(jìn)行了檢測。根據(jù)Ar3p軌道的電離能譜和動量分布標(biāo)定譜儀的能量分辨為1.8 eV,角分辨為△θ=0.8°,△ψ=2.0°。
第五
5、章分別通過降低分析器的通過能和使用能量單色器減小入射電子束的能散提高譜儀的能量分辨。分析器通過能降低到200 eV后,譜儀的能量分辨提高到1.4 eV,而角分辨則基本被保持(△θ=0.8°,△ψ=2.5°)。初步使用能量單色器后,譜儀的能量分辨提高到了0.9 eV。
第六章借助2π全角度(e,2e)譜儀高靈敏度的優(yōu)勢,開展了二氧化碳(CO2)分子外價和內(nèi)價殼層伴線的電子動量譜學(xué)研究。得到了4個主電離峰和12個關(guān)聯(lián)伴線的動量
6、分布。通過與理論動量分布的比較并結(jié)合SAC-CI general-R計算對相關(guān)伴線給出了標(biāo)識并得到了伴線的極強度。對有爭議的伴線4-8的標(biāo)識進(jìn)行了澄清,并首次得到了第一雙電離閾之上的伴線10-12的標(biāo)識和極強度。
第七章借助2π全角度(e,2e)譜儀動量范圍大的優(yōu)勢開展了大動量端的電子動量譜學(xué)研究。開展了四氟化碳(CF4)分子1t1,4t2和1e三個F2p孤對電子軌道的鍵振動效應(yīng)的電子動量譜學(xué)研究。該實驗得到了CF4分子5
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