大氣中含硫瞬變物種的反應(yīng)機理及電子密度拓?fù)溲芯?pdf

1、河北師范大學(xué)碩士學(xué)位論文大氣中含硫瞬變物種的反應(yīng)機理及電子密度拓?fù)溲芯啃彰悍t敏申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：物理化學(xué)指導(dǎo)教師：鄭世鈞孟令鵬20050501摘要析方法討論了反應(yīng)途徑中化學(xué)鍵變化的規(guī)律。第六章對CH3SO同分異構(gòu)體及其異構(gòu)化反應(yīng)進行了研究和討論，找到了11種同分異構(gòu)體，9個異構(gòu)化反應(yīng)通道，并利用電子密度拓?fù)浞治龇椒ㄓ懻摿朔磻?yīng)途徑中化學(xué)鍵變化的規(guī)律。本論文的創(chuàng)新之處：1、首次對CH3SH與C10自由基的反應(yīng)機理進行了討論，找到了

2、CH3SH與C10自由基反應(yīng)的六個反應(yīng)通道，并用電子密度拓?fù)浞治龇椒ㄓ懻摿朔磻?yīng)的微觀過程，得到了各反應(yīng)通道的結(jié)構(gòu)過渡區(qū)和結(jié)構(gòu)過渡態(tài)。2、對于CH3SH與BrO自由基的反應(yīng)，找到了七個反應(yīng)通道，找到了與文獻相同產(chǎn)物的反應(yīng)通道，對每個反應(yīng)通道各個駐點進行能量及反應(yīng)勢壘計算，由分析可知，生成產(chǎn)物CH3S和HBrO為反應(yīng)的主要反應(yīng)通道，其中有一個四元環(huán)和五元環(huán)的過渡態(tài)的反應(yīng)通道存在。3、對CH3S與三線態(tài)Ox(x=1，2，3)的反應(yīng)機理進行研究

3、，找到了此反應(yīng)體系七個生成S02這一酸雨直接來源的反應(yīng)通道，CH3S與O直接的反應(yīng)得到產(chǎn)物CH3和SO是主要的反應(yīng)通道，并對部分反應(yīng)通道做了電子密度拓?fù)浞治觥?、首次對11個CH3SO同分異構(gòu)體及其異構(gòu)化反應(yīng)進行了研究和討論，9個反應(yīng)通道中均存在結(jié)構(gòu)過渡態(tài)，對兩類結(jié)構(gòu)過渡態(tài)進行了總結(jié)，對環(huán)狀過渡態(tài)進行了新的定義。5、從量子拓?fù)鋵W(xué)的角度對各反應(yīng)途徑關(guān)鍵點進行了分析，討論了反應(yīng)過程中化學(xué)舊鍵的斷裂、新鍵形成時鍵的變化規(guī)律。關(guān)鍵詞：化學(xué)鍵電子