2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語(yǔ)一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁(yè)
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1、有機(jī)小分子發(fā)光材料具有結(jié)構(gòu)容易確定,產(chǎn)物容易分離,易修飾和自組裝性質(zhì)優(yōu)良等特點(diǎn),引起了人們廣泛的研究興趣。然而,由于存在較強(qiáng)的分子間相互作用和電荷轉(zhuǎn)移,固態(tài)分子間容易聚集,使發(fā)光效率減小和亮度降低,導(dǎo)致熒光猝滅。近年來(lái),報(bào)道了許多性能優(yōu)異的有機(jī)小分子發(fā)光材料,特別是聚集誘導(dǎo)發(fā)光(aggregation-induced emission,AIE)材料和聚集誘導(dǎo)發(fā)光增強(qiáng)(aggregation-induced emission enhanc

2、ement, AIEE)材料的報(bào)道,為設(shè)計(jì)、合成具有優(yōu)異固態(tài)發(fā)光性質(zhì)的材料提供了有效的思路。但是,大多數(shù)AIE/AIEE材料固體發(fā)光效率仍不理想,聚集體結(jié)構(gòu)與發(fā)光性質(zhì)之間的關(guān)系還有待進(jìn)一步探討。氰基取代二苯乙烯衍生物是典型的AIEE基團(tuán),其具有聚集體發(fā)光性質(zhì)優(yōu)良,合成簡(jiǎn)單和自組裝形式多樣等優(yōu)良性質(zhì),為開發(fā)聚集體發(fā)光性質(zhì)優(yōu)良的材料,探討聚集體結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的相關(guān)性提供了有利條件。本文在充分文獻(xiàn)調(diào)研的基礎(chǔ)上,設(shè)計(jì)合成了一系列具有優(yōu)良聚集態(tài)發(fā)光性

3、能的氰基取代二苯乙烯衍生物,通過光譜分析、晶體結(jié)構(gòu)解析和理論計(jì)算,研究了分子聚集體結(jié)構(gòu)與材料性質(zhì)的相關(guān)性,探討了化合物聚集態(tài)發(fā)光機(jī)理。同時(shí),根據(jù)材料的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)和性質(zhì)差異,實(shí)現(xiàn)了發(fā)光波段的調(diào)節(jié),探索了材料在發(fā)光液晶和熒光探針領(lǐng)域的應(yīng)用。本研究主要內(nèi)容包括:
 ?、抨庪x子調(diào)控分子聚集體結(jié)構(gòu)與聚集態(tài)發(fā)光。有機(jī)鹽類化合物在分子聚集結(jié)構(gòu)調(diào)控方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì),它們光物理性質(zhì)的調(diào)節(jié)可以通過改變陽(yáng)離子和陰離子實(shí)現(xiàn)。本文設(shè)計(jì)、合成了四個(gè)含不同陰離

4、子的氰基苯乙烯吡啶嗡鹽化合物(PyCl,PyNO3,PyOTs,PyPh4B),研究了陰離子的改變對(duì)其結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的影響。在稀有機(jī)溶液中,化合物處于游離態(tài),由于它們具有相同的陽(yáng)離子生色團(tuán),陰離子的改變對(duì)其光物理性質(zhì)影響不大。然而,在固體態(tài)它們卻表現(xiàn)出不同發(fā)光性質(zhì)。隨著陰離子體積的增大,由Cl-、NO3-到OTs-,化合物的發(fā)光逐漸藍(lán)移,由淺綠色變?yōu)樯钏{(lán)色,熒光量子產(chǎn)率由2.5%增加到13.1%,然而體積最大的Ph4B-離子吡啶鹽卻沒有固態(tài)

5、熒光發(fā)射。單晶結(jié)構(gòu)解析和DFT理論計(jì)算結(jié)果表明,化合物固體態(tài)發(fā)光是由于陽(yáng)離子二聚體(dimer)形成,而Ph4B-離子較大的空間位阻作用,阻礙了陽(yáng)離子dimer的形成,因此PyPh4B固體沒有熒光發(fā)射。同時(shí),這種獨(dú)特的排列方式使化合物PyNO3具有晶體面各向異性熒光性質(zhì)。
 ?、苽?cè)鏈調(diào)控分子聚集體結(jié)構(gòu)與聚集態(tài)發(fā)光。非共軛基團(tuán)的變化能夠影響分子的堆積方式,改變聚集體的結(jié)構(gòu),從而調(diào)節(jié)化合物的聚集態(tài)發(fā)光。以氰基二苯乙烯為母體,分別通過“

6、一鍋法”簡(jiǎn)潔高效地合成了一系列D-π-A型含不同側(cè)鏈的氰基二苯乙烯衍生物(ZH,ZOM,ZOE,ZOB),對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了全面的表征。通過紫外可見吸收光譜和熒光發(fā)射光譜研究了側(cè)鏈對(duì)化合物游離態(tài)和聚集態(tài)光物理性質(zhì)的影響,結(jié)果表明側(cè)鏈對(duì)化合物游離態(tài)的光物理性質(zhì)影響不大,對(duì)化合物聚集態(tài)性質(zhì)有較大影響。未進(jìn)行側(cè)鏈修飾的ZH在游離態(tài)和聚集態(tài)發(fā)光都很弱,修飾側(cè)鏈的ZOM,ZOE和ZOB表現(xiàn)出AIEE性質(zhì),在溶液中發(fā)光很弱,聚集態(tài)熒光增強(qiáng)。進(jìn)一步生長(zhǎng)了

7、四個(gè)化合物的單晶,通過結(jié)構(gòu)分析研究了側(cè)鏈對(duì)化合物聚集體結(jié)構(gòu)的影響以及結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的相關(guān)性,結(jié)果表明化合物ZH分子π體系之間沒有相互作用,修飾側(cè)鏈后,化合物ZOM形成H-dimer聚集體,ZOM和ZOB形成J-聚集體,H-dimer和J-聚集體的形成擴(kuò)大了π電子的離域范圍,使化合物聚集態(tài)發(fā)光增強(qiáng)。
 ?、悄┒送榛溦{(diào)控分子聚集態(tài)發(fā)光與液晶性質(zhì)。開發(fā)發(fā)光性質(zhì)優(yōu)良的液晶材料能夠解決液晶器件不能主動(dòng)發(fā)光的問題,從而簡(jiǎn)化器件結(jié)構(gòu),降低生產(chǎn)成本

8、,同時(shí)降低能耗,提高對(duì)比度和亮度。吲哚[3,2b]咔唑具有優(yōu)異的發(fā)光性能,本文通過將氰基二苯乙烯單元和吲哚[3,2b]咔唑基團(tuán)引入到一個(gè)分子中,并調(diào)節(jié)改變分子末端烷基鏈長(zhǎng)度,設(shè)計(jì)合成了三個(gè)含不同末端烷基鏈的氰基二苯乙烯吲哚[3,2b]咔唑衍生物(ZY4, ZY8,ZY12),表征了化合物結(jié)構(gòu),研究了末端烷基鏈不同對(duì)化合物游離態(tài)和聚集態(tài)光物理性質(zhì)以及液晶性質(zhì)的影響。結(jié)果表明:末端烷基鏈對(duì)化合物單分子的光物理性質(zhì)影響不大,但影響化合物聚集態(tài)

9、發(fā)光。三個(gè)化合物都具有AIEE性質(zhì),隨著末端烷基鏈的增長(zhǎng),固體的發(fā)光波長(zhǎng)紅移,量子產(chǎn)率逐漸升高。ZY12具有液晶性質(zhì),隨著偏振角度的變化,其表現(xiàn)出發(fā)光各向異性。同時(shí),在電場(chǎng)作用下,ZY12液晶器件發(fā)光減弱,有作為電場(chǎng)響應(yīng)器件的潛力。
 ?、菻g2+誘導(dǎo)分子聚集熒光探針的設(shè)計(jì)與合成。利用氰基二苯乙烯化合物的AIEE性質(zhì),引入金屬螯合能力較強(qiáng)的席夫堿結(jié)構(gòu)單元,基于分子內(nèi)或分子間聚集熒光增強(qiáng),設(shè)計(jì)合成了兩個(gè)席夫堿修飾的氰基二苯乙烯衍生物

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