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1、本論文分別研究了負(fù)載于MIL-101和三維石墨烯上的復(fù)合硫化物和Rh量子點(diǎn)催化劑在光催化制氫的性能,詳細(xì)探討了催化劑晶面結(jié)構(gòu)和載體的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)變化對(duì)催化活性的影響,取得了以下創(chuàng)新性成果:
1.低氫吸附能Co2Ni2S4@MIL-101復(fù)合催化劑可見光催化制氫性能研究
通過DFT和FMOT計(jì)算模擬,得到了氫在Co2Ni2S4催化劑上不同晶面的吸附能,其中(200)晶面吸附能最低。而后通過制備化學(xué)的研究,得到了負(fù)載在MIL
2、-101上具有不同晶面的Co2Ni2S4@MIL-101復(fù)合催化劑。經(jīng)過詳細(xì)的催化制氫性能研究,證實(shí)了具有(200)晶面的催化劑具有最低的析氫過電位。這個(gè)催化劑同時(shí)也表出最好的催化活性。結(jié)合表征實(shí)驗(yàn)結(jié)果,發(fā)現(xiàn)錨定在MIL-101框架上的Co2Ni2S4納米粒子具有最有利于催化反應(yīng)的表面原子結(jié)構(gòu),這種結(jié)構(gòu)有利于光生電子的快速轉(zhuǎn)移。在可見光條件下,具有(200)晶面的Co2Ni2S4@MIL-101催化劑產(chǎn)氫速率為882.7μmol/120
3、min,對(duì)應(yīng)的表觀量子效率為48.9%(430nm),該催化劑同時(shí)還具有最大的光電流、最低的析氫過電位(-0.33V)和最長(zhǎng)的熒光壽命(1.49ns)。
2.擔(dān)載于三維石墨烯上Rh量子點(diǎn)催化劑可見光催化制氫研究
利用二維石墨烯易彎曲的特性制備了具有拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的三維石墨烯,并將Rh量子點(diǎn)負(fù)載于其上制備了三維石墨烯Rh量子點(diǎn)光催化劑,并用于光催化制氫反應(yīng)研究。由于三維石墨烯具有特殊的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),消除了電子在石墨烯層中傳遞的各
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