半導(dǎo)體光催化劑的設(shè)計(jì)及其光催化制氫的性能研究.pdf

1、傳統(tǒng)化石燃料的日益枯竭和其燃燒所帶來(lái)嚴(yán)重的環(huán)境污染問(wèn)題促使人們尋找清潔的新型能源。氫能作為一種高效的清潔能源因其具有廣泛的應(yīng)用前景而備受關(guān)注。目前工業(yè)上常用的甲烷水蒸氣重整這種制氫方法不僅僅需要消耗巨大的能量，同時(shí)會(huì)生成大量二氧化碳?xì)怏w。而光催化分解水可以直接將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化成化學(xué)能存儲(chǔ)在氫氣當(dāng)中。光催化制氫的活性主要取決于半導(dǎo)體光催化劑的光吸收能力、光生載流子的分離和遷移、表面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)等。本文主要針對(duì)以上幾點(diǎn)對(duì)光催化制氫體系進(jìn)行設(shè)計(jì)和優(yōu)

2、化，具體內(nèi)容分為以下三個(gè)部分:
　　(1)設(shè)計(jì)并合成了納米石墨共軛的氮化碳(GNC-C3N4)納米片用于光催化分解水制氫。首先，共軛的延伸使得其光吸收能力顯著增強(qiáng)。此外，這種獨(dú)特結(jié)構(gòu)有助于光生載流子的分離并促進(jìn)光生電子在局域π共軛電場(chǎng)內(nèi)遷移。相比于空白氮化碳(g-C3N4)，GNC-C3N4納米片的光催化產(chǎn)氫速率提升了15倍。
　　(2)制備金屬鎳修飾的硫化鋅鎘固溶體用于光催化分解苯甲醇同時(shí)生成氫氣和苯甲醛。這種不含貴金屬的

3、光催化體系的產(chǎn)氫速率可以達(dá)到666.3μmol h-1，這遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于空白硫化鋅鎘以及貴金屬Pt修飾的硫化鋅鎘體系。并且其在420nm單色光照射下的產(chǎn)氫量子效率高達(dá)52.5％。進(jìn)一步分析研究表明，金屬Ni在光催化苯甲醇脫氫過(guò)程可以加速光生載流子的分離并且有助于α-C-H鍵的活化。
　　(3)通過(guò)在納米多孔BiVO4電極表面修飾CoP納米顆粒使得其光電催化水氧化過(guò)電勢(shì)顯著負(fù)移了430mV。此外，在模擬太陽(yáng)光的照射下，其在1.23Vvs.