貴金屬-半導(dǎo)體復(fù)合光催化劑的制備及性能研究.pdf

1、近年來，隨著現(xiàn)代工業(yè)化和科技的飛速發(fā)展，能源短缺和環(huán)境污染問題日益嚴重，成為當前人類面臨的重要挑戰(zhàn)。半導(dǎo)體光催化技術(shù)能直接利用太陽光降解環(huán)境中的污染物，也可以將太陽光轉(zhuǎn)化成其他形式的清潔能源，實現(xiàn)修復(fù)環(huán)境和利用太陽能的目的。本論文針對一些氧化物半導(dǎo)體光催化劑存在的光生載流子復(fù)合率高等問題，結(jié)合貴金屬納米顆粒的表面等離子共振(SPR)效應(yīng)，將具有SPR效應(yīng)的Au、Ag納米顆粒與不同形貌結(jié)構(gòu)的氧化物半導(dǎo)體復(fù)合，制備出的復(fù)合光催化材料表現(xiàn)出極

2、高的光催化活性，并對貴金屬/氧化物半導(dǎo)體復(fù)合材料的光催化機理進行了合理解釋。具體工作如下:
　　1.先以F127為模板劑，通過溶劑蒸發(fā)誘導(dǎo)自組裝和金屬前驅(qū)體溶液的原位聚合制備了三種典型的寬帶隙介孔金屬氧化物(ZnO、TiO2和CeO2)，然后通過一種簡單光解沉積法來制備一系列具有表面等離子共振效應(yīng)的Ag/MMO復(fù)合光催化材料，載Ag量分別為1wt.％、2wt.％和5wt.％。綜合運用XRD、BET、SEM、TEM、XPS和UV-v

3、is DRS等手段對材料進行表征。實驗結(jié)果表明，所制備的介孔金屬氧化物具有較大的比表面積和較窄的孔徑分布，Ag/MMO復(fù)合光催化劑由較小的MMO納米顆粒包覆50-100 nm的Ag納米顆粒組成。紫外可見光照射下降解亞甲基藍和苯酚的實驗結(jié)果顯示，所制備的MMO半導(dǎo)體材料（介孔ZnO和介孔TiO2）比商業(yè)ZnO和TiO2的光催化活性高，Ag/MMO納米復(fù)合材料則表現(xiàn)出更高的光催化活性，而且復(fù)合材料的光催化活性隨載Ag量的增加先逐漸升高而后降

4、低，載Ag量為5wt.％的復(fù)合光催化劑的光催化活性最高。Ag/MMO光催化材料催化性能的提升，主要歸因于MMO基體中介孔結(jié)構(gòu)對催化反應(yīng)物的高效吸附與轉(zhuǎn)移，以及Ag納米顆粒的SPR效應(yīng)對光能的高效吸收二者之間的協(xié)同作用。
　　2.通過溶劑熱法使WCl6在乙醇中醇解制備出超細WO2.72納米線(WO)和WO3-x/RGO復(fù)合材料(WGO)，利用WO2.72的還原性將貴金屬Ag+、Au3+原位還原，制備出了負載貴金屬納米粒子的NM/WO

5、和NM/WGO納米復(fù)合光催化劑(NM=Ag、Au)。綜合運用XRD、SEM、TEM、Zeta點位測試儀和UV-vis分光光度計等儀器對材料進行表征。結(jié)果表明，粒徑小于50nm的貴金屬顆粒被原位還原出來，與WO3-x超細納米線和WO3-x/RGO之間結(jié)合緊密。復(fù)合材料吸附甲基橙和亞甲基藍溶液以及可見光下降解亞甲基藍溶液的實驗結(jié)果顯示，所制備的NM/WO和NM/WGO樣品表現(xiàn)出對陽離子型染料（如MB）的選擇吸附性和巨大的吸附容量，NM/WG