TiO2基光催化分解水制氫催化劑研究.pdf

1、當(dāng)今社會(huì)，人類(lèi)面臨的兩大問(wèn)題是能源短缺和環(huán)境污染。為了實(shí)現(xiàn)能源的可持續(xù)發(fā)展，尋找清潔、可再生的能源成為亟待解決的問(wèn)題。利用太陽(yáng)能光催化分解水制氫被認(rèn)為是解決能源與環(huán)境之間的矛盾的最理想的途徑。由于TiO2具有無(wú)毒、價(jià)廉、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定及獨(dú)特的光學(xué)、電學(xué)性質(zhì)等，成為廣泛研究的光催化劑。但是，TiO2的帶隙(3.2eV)較寬，僅對(duì)紫外光響應(yīng)且光生電子和空穴極易復(fù)合，限制了它的實(shí)際應(yīng)用。目前研究的熱點(diǎn)是對(duì)TiO2進(jìn)行修飾改性，以提高其在可見(jiàn)光下

2、的光催化產(chǎn)氫活性。本文主要以廉價(jià)的銅對(duì)P25進(jìn)行改性和修飾，研究了CuO/TiO2和Cu2O/TiO2光催化劑在可見(jiàn)光下的光催化分解水產(chǎn)氫活性。同時(shí)，比較分析了不同的催化劑制備方法及犧牲劑對(duì)光催化劑活性的影響。
　　首先，采用簡(jiǎn)單濕浸漬（SWI）、乙醇浸漬（EI）、分步浸漬（SI）、溶膠凝膠（SG）、共沉淀（CP）和化學(xué)吸附分解（CAD）方法制備CuO/TiO2光催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，同樣的反應(yīng)條件下，光催化產(chǎn)氫速率按照CAD>C

3、P>EI>SWI>SI>SG的順序下降。化學(xué)吸附分解方法制備CuO/TiO2樣品的光催化產(chǎn)氫速率最高，達(dá)到了3155.7μmol/(g·h)，但穩(wěn)定性卻遜于用乙醇浸漬法制備的催化劑。
　　其次，研究了在使用化學(xué)吸附分解法制備的2.5-CuO/TiO2光催化劑的反應(yīng)體系中添加不同的犧牲劑時(shí)的產(chǎn)氫速率。這些犧牲劑包括醇類(lèi)（甲醇、乙醇、乙二醇、丙三醇），醛類(lèi)（甲醛、乙醛）和酸類(lèi)（甲酸、乙酸）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，對(duì)提高反應(yīng)體系的產(chǎn)氫速率來(lái)說(shuō)，

4、醇類(lèi)的犧牲劑要優(yōu)于醛類(lèi)和酸類(lèi)。這是犧牲劑分子中的碳原子數(shù)與羥基數(shù)的比例、分子結(jié)構(gòu)、單位體積的反應(yīng)液中犧牲劑分子的數(shù)量等多種因素綜合作用的結(jié)果。
　　最后，用簡(jiǎn)單的乙醇還原的方法制備了Cu2O/TiO2光催化劑。研究了Cu2O的不同的負(fù)載量對(duì)光催化劑活性的影響。Cu2O與TiO2之間形成的p-n異質(zhì)結(jié)有利于光生電子和空穴的分離，因而提高了催化劑光催化分解水產(chǎn)氫活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)在TiO2上負(fù)載的Cu2O的摩爾分?jǐn)?shù)是2.5％時(shí)，催