改性SCR催化劑汞氧化試驗(yàn)研究.pdf

1、汞是一種有毒重金屬，可對(duì)人類健康和生態(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重危害。燃煤電廠是人為汞排放的主要來源之一。我國已經(jīng)出臺(tái)相關(guān)法律法規(guī)限制燃煤電廠汞排放，高效經(jīng)濟(jì)的汞控制技術(shù)的研發(fā)迫在眉睫。在現(xiàn)有汞污染控制技術(shù)中，催化氧化是一種較有潛力的技術(shù)?？紤]到現(xiàn)在多數(shù)電廠安裝了脫硝設(shè)備、除塵設(shè)備和脫硫設(shè)備，利用SCR催化劑將Hg0氧化成Hg2+，然后在后繼的污染物控制設(shè)備中加以脫除，可極大地降低污染物控制成本，具有較大的應(yīng)用前景。本文針對(duì)汞催化氧化催化劑存在的問題

2、和不足，首先研究了MOx/TiO2催化劑汞氧化性能，在此基礎(chǔ)上，嘗試將過渡金屬M(fèi)的氧化物摻雜到V2O5/TiO2催化劑上，以此提高V2O5/TiO2催化劑汞氧化性能，實(shí)現(xiàn)V2O5-MOx/TiO2催化劑上硝汞協(xié)同控制。本文主要得到了以下的研究成果:
　　1、通過浸漬法制備了不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的MOx/TiO2催化劑，活性測試結(jié)果表明MOx/TiO2催化劑在低HCl濃度、高空速條件下具有很高的汞氧化活性。這主要是由于M氧化物良好的氧化能力

3、。XRD結(jié)果顯示M氧化物在催化劑表面呈無定型狀態(tài)。研究了不同煙氣組分(O2、HCl、NO、SO2、H2O)對(duì)汞氧化性能的影響規(guī)律以及影響機(jī)制，發(fā)現(xiàn)O2和HCl能極大地促進(jìn)汞氧化，NO也有促進(jìn)作用。SO2由于和Hg0競爭吸附到催化劑表面，對(duì)汞氧化有抑制作用。H2O也會(huì)抑制汞氧化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，MOx/TiO2催化劑在只有O2存在的條件下，汞氧化按照Mars-Maessen機(jī)理進(jìn)行。O2和HCl同時(shí)存在時(shí)，MOx/TiO2催化劑表面生成更多

4、活性氯，因此有很高的汞氧化活性。
　　2、研究了M氧化物摻雜對(duì)V2O5/TiO2催化劑脫硝性能和汞氧化性能的影響，發(fā)現(xiàn)在實(shí)驗(yàn)溫度(300～400℃)和負(fù)載量(0.1～5 wt％)下，隨著負(fù)載量和反應(yīng)溫度的提高，汞氧化率也隨之提高。對(duì)于脫硝性能而言，M氧化物摻雜對(duì)低溫段活性幫助較大，但是隨著負(fù)載量的進(jìn)一步提高，高溫段活性有所下降。XRD結(jié)果顯示M氧化物和V氧化物在催化劑表面均呈無定型狀態(tài)。催化劑活性改善得益于M氧化物和V氧化物的相互

5、作用以及M氧化物良好的氧化能力。H2-TPR結(jié)果表明，摻雜M氧化物以后催化劑的還原峰位置往低溫方向移動(dòng)，催化劑氧化還原能力變強(qiáng)。XPS結(jié)果表明，M氧化物和V氧化物之間存在相互作用。添加M以后，V5+比例升高，V4+比例降低。
　　3、研究了不同煙氣組分(O2、HCl、NO、SO2、H2O)對(duì)V2O5-MOx/TiO2催化劑汞氧化性能的影響規(guī)律以及影響機(jī)制，發(fā)現(xiàn)O2和HCl能極大地促進(jìn)汞氧化，NO也有促進(jìn)作用。SO2由于和Hg0競爭

6、吸附到催化劑表面，對(duì)汞氧化有抑制作用。H2O也會(huì)抑制汞氧化。另外，發(fā)現(xiàn)NH3對(duì)汞氧化有較強(qiáng)的抑制作用，NH3可以造成催化劑表面Hg0的脫附。通過HCl吸附脫附實(shí)驗(yàn)、Hg0吸附脫附實(shí)驗(yàn)研究了M氧化物摻雜提高V2O5/TiO2催化劑汞氧化性能的原因。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，M氧化物的添加可以促進(jìn)HCl在V2O5-MOx/TiO2催化劑上的吸附，并且吸附的HCl在催化劑表面有更好的反應(yīng)活性。HCl和Hg0在催化劑表面有相同的吸附位點(diǎn)，并且在此吸附位點(diǎn)上