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文檔簡介
1、隨著全球變暖、溫室效應(yīng)問題的突出,煤富氧燃燒得到廣泛關(guān)注。富氧燃燒系統(tǒng)中煙氣循環(huán)燃燒導(dǎo)致汞濃度的增加是造成環(huán)境污染、腐蝕燃燒設(shè)備和CO2回收單元脆化的主要原因。因此,富氧燃燒煙氣中的汞必須在CO2回收儲存之前高效脫除。目前,對于富氧燃燒煙氣中汞脫除,主要是利用活性炭噴射技術(shù),但是活性炭技術(shù)具有價格昂貴、選擇性差、且吸附Hg0后的活性炭需再次處理,造成成本大大增加。利用SCR催化劑具有的汞氧化能力進行汞的氧化,使汞在后續(xù)系統(tǒng)中容易脫除,該
2、技術(shù)具有重要應(yīng)用潛力。目前,V2O5-WO3/TiO2催化劑因其具有高效率、抗中毒是工業(yè)應(yīng)用最廣的SCR脫硝催化劑。本文基于此,利用V2O5-WO3/TiO2SCR催化劑對富氧燃燒煙氣中元素汞進行催化氧化研究。
對V2O5-WO3/TiO2催化劑在常規(guī)空氣燃燒和富氧燃燒煙氣下脫硝活性進行對比,發(fā)現(xiàn)富氧燃燒煙氣中高濃度的CO2略微抑制催化劑脫硝,主要原因是CO2氣氛減弱了NO和NH3在催化劑表面的擴散。但是,整體上,兩種氣氛下催
3、化劑均具有較高的脫硝效率,達(dá)到90%以上,且具有良好的抗硫性,也表明了SCR系統(tǒng)在富氧燃燒煙氣中應(yīng)用的可能性。通過負(fù)載不同V、W活性成分和不同V負(fù)載量的催化劑的脫汞活性比較;并結(jié)合催化劑的理化性質(zhì);發(fā)現(xiàn)催化劑表面的V5+是脫汞的主要活性成分;綜合考慮催化劑活性、成本和環(huán)保性,最優(yōu)的V負(fù)載量在1wt.%-2wt.%V2O5之間。
通過分析反應(yīng)前后催化劑表面活性成分種類、含量、表面官能團和元素價態(tài)變化,富氧燃燒煙氣下,催化劑汞氧化
4、反應(yīng)主要涉及三種機制:(1)利用催化劑表面化學(xué)吸附氧來氧化汞;(2)利用催化劑的晶格氧和氣相O2發(fā)生氧化還原反應(yīng)生成吸附態(tài)氧化汞(HgO(ad)-V2O4);(3)高濃度的CO2吸附在催化劑表面生成活性氧化成分C=O等促進汞氧化。其他煙氣組分對催化劑脫汞活性的影響表明,HCl和O2是催化劑脫汞反應(yīng)中重要的氧化劑;SO2起低濃度促進,高濃度抑制的作用;而NO則相反,低濃度抑制,高濃度促進;SO2和NO對汞脫除的影響主要涉及SO2、NO在催
5、化劑表面的吸附、氧化速率及其濃度等。而NH3和H2O均由于與Hg0發(fā)生競爭吸附表面活性位而導(dǎo)致催化劑脫汞活性降低。
富氧燃燒煙氣下聯(lián)合脫硝脫汞實驗表明,可以在250-350℃內(nèi)實現(xiàn)NOx和Hg0的一體化脫除,但汞的脫除率相對較低。通過利用含氧系統(tǒng)和含氯系統(tǒng)下的三種動力學(xué)模型比較,表明含氧系統(tǒng)下Mars-Maessen機制的汞氧化反應(yīng)的活化能比含氯系統(tǒng)下汞氧化反應(yīng)活化能要大的多,而富氧燃燒煙氣下汞氧化反應(yīng)活化能比空氣燃燒煙氣下略
6、小,但差距不明顯;相比非均相汞氧化反應(yīng)Langmuir-Hinshelwood機制,Eley-Rideal機制中的吸附態(tài)Hg0和氣相HCl反應(yīng)更適合解釋本研究中的催化劑催化氧化汞反應(yīng)。
研究表明Ce改性的低釩基催化劑VWCe/TiO2,具有更強的氧化還原特性和更多的表面吸附氧以及Ce4+。在不存在HCl條件下,富氧燃燒煙氣下脫汞效率也能達(dá)到90%;并且能夠?qū)崿F(xiàn)穩(wěn)定高效的脫硝脫汞一體化處理。聯(lián)合脫硝脫汞動力學(xué)研究顯示,VWCe/
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