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文檔簡介
1、氮氧化物(NOx)已成為影響全國空氣質(zhì)量的重要因素之一,其排放造成的霧霾、酸雨等二次污染使我國城市面臨嚴重的環(huán)境污染。以NH3為還原劑的選擇性催化還原(SCR)煙氣脫硝技術是目前脫除煙氣中NOx最成熟的技術。催化劑是SCR脫硝技術的核心,它是影響整個SCR系統(tǒng)經(jīng)濟性和脫硝效果的主要因素。我國燃煤成分復雜,并且以煤炭為主要能源的現(xiàn)狀在近段時間內(nèi)很難改變,其含有的堿(土)金屬和砷等成分易造成催化劑失活。因此,研究脫硝催化劑對我國燃煤的適應性
2、具有重要的戰(zhàn)略意義。本文以三種不同TiO2為載體,采用浸漬法制備V2O5-MoO3/TiO2 SCR脫硝催化劑,考察了TiO2織構(gòu)結(jié)構(gòu)和活性組分配比對脫硝催化劑性能的影響;并以性能優(yōu)異的催化劑為基礎,通過浸漬法制備堿(土)金屬氧化物(K2O,Na2O和CaO)中毒催化劑,對其脫硝活性以及物化性質(zhì)的變化進行了對比研究;以及采用BET、SEM、XRF、Raman等表征手段研究了國內(nèi)某電廠長時間高溫運行的板式SCR脫硝催化劑的失活原因,并采用
3、復合再生技術對該催化劑進行了再生研究,論文得到如下結(jié)論:
(1)分析了載體TiO2織構(gòu)結(jié)構(gòu)和活性組分配比對V2O5-MoO3/TiO2 SCR脫硝催化劑表面性質(zhì)及其催化性能的影響,發(fā)現(xiàn)銳鈦礦型TiO2載體的比表面積較大且為介孔時,越利于活性組分和助劑在其表面的分散,由此催化劑獲得更強的氧化還原性和酸性,促進了催化劑上SCR反應的進行;V2O5和MoO3的最佳配比(質(zhì)量比)為1.25:6,以此配比制備的催化劑,在空速10000
4、h-1及氨氮比1.0條件下,脫硝率在350~450℃溫窗內(nèi)可達90%以上,且具有相對較小的氨氣氧化率。
?。?)對比研究了堿(土)金屬氧化物(K2O,Na2O和 CaO)中毒催化劑中不同K/V、Na/V、Ca/V摩爾比(0.3、0.5、1.0和2.0)對催化劑脫硝性能的影響。K、Na和 Ca的添加,均會使催化劑比表面積、表面酸量、氧化還原性能降低,由此造成催化劑SCR反應能力下降,且毒化作用強弱順序為K2O>Na2O>CaO。催
5、化劑K/Na失活主要是因為堿性較強的K和Na中和了催化劑表面Br?nsted活性酸位,抑制了NH3在脫硝催化劑表面的吸附和活化,屬于化學中毒。而Ca的添加導致催化劑活性下降主要是由毒物引起的物理失活,即氧化鈣在催化劑表面沉積和遮蔽活性位點。
?。?)板式SCR脫硝催化劑經(jīng)過380℃運行30,000h后,其脫硝率顯著下降,在空速10000 h-1時脫硝率僅為50%,同新鮮催化劑相比下降近49%;失活催化劑表面沉積大量的飛灰且伴隨燒
6、結(jié)現(xiàn)象,造成孔隙結(jié)構(gòu)堵塞,比表面積和孔容急劇下降,降低幅度分別為42.96%和54.19%;通過XRF表征發(fā)現(xiàn)失活催化劑中Al、Na、Mg、S、K和Ca含量增加,它們對催化劑具有較強的毒化作用,造成表面活性酸位數(shù)量由0.361mmol/g減少至0.240mmol/g且強度降低,影響還原劑NH3的吸附從而導致催化劑失活;失活催化劑晶型并未發(fā)生明顯變化,載體TiO2仍以銳鈦礦型存在,助劑MoO3主要以無定形態(tài)高分散的形式分布在 TiO2載體
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