三角形石墨烯和芳香性分子的電導(dǎo)與整流性能研究.pdf

1、伴隨分子電子學(xué)的迅猛發(fā)展和電子器件的小型化趨勢，用單分子或分子團(tuán)簇取代硅基半導(dǎo)體材料構(gòu)建邏輯電路成為前沿研究領(lǐng)域。其中，分子整流器作為邏輯電路中最重要的元器件之一，受到科研工作者的廣泛關(guān)注，且近年來在理論和實驗方面均取得了較大的進(jìn)展。本文基于密度泛函理論與非平衡格林函數(shù)相結(jié)合的方法，設(shè)計了一系列高性能的分子器件，并研究了非對稱電極、非對稱耦合基團(tuán)、非對稱分子-電極接觸構(gòu)型等對分子器件電導(dǎo)及整流性質(zhì)的調(diào)控作用。
　　1.三角形石墨烯

2、納米片段電導(dǎo)及整流性能的研究
　　經(jīng)碳原子鏈將剪裁的三角形鋸齒型石墨烯納米片段（邊緣懸空鍵由氫原子飽和，簡稱ZTGNF）連接到左右無限大非對稱的鋸齒形石墨烯納米帶(zGNR)和扶手椅型石墨烯納米帶(aGNR)電極上，構(gòu)建了純碳基材料的分子二極管，探究了aGNR電極的帶寬以及分子與電極間耦合碳鏈的條數(shù)對分子結(jié)電導(dǎo)及整流性能的影響。研究結(jié)果表明，帶寬和碳鏈條數(shù)對分子器件整流性能有不同程度的影響。特別是，當(dāng)將ZTGNF用兩條碳原子鏈耦合

3、到右側(cè)aGNR電極上時，獲得了104數(shù)量級的整流比。這與采用具有塊體結(jié)構(gòu)的金屬電極比較，該分子器件的整流性能有了很大地改善。
　　2.單分子芳香性對其分子結(jié)導(dǎo)電性能的影響
　　通過調(diào)控分子-電極接觸構(gòu)型的方式構(gòu)建了金電極上的關(guān)于環(huán)戊二烯衍生物、呋喃、噻吩三個分子的分子結(jié)，并利用密度泛函理論與非平衡格林函數(shù)相結(jié)合的方法計算了不同分子結(jié)的電導(dǎo)。在這里著重研究了不同分子-電極接觸構(gòu)型下分子結(jié)電導(dǎo)與分子芳香性間的關(guān)系。研究表明，在考

4、慮到的兩種接觸構(gòu)型下，三種分子結(jié)的電導(dǎo)與其芳香性均呈反比例關(guān)系，這與Chen等人的實驗結(jié)果相符合，并給出了產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因，即分子芳香性的不同導(dǎo)致擴(kuò)展分子前線軌道和電極的費米能級隨偏壓的非對稱演化。
　　本論文共分為以下五章內(nèi)容：第一章為前言，簡要介紹了分子電子學(xué)的發(fā)展、分子整流器類型及基于石墨烯的碳基分子二極管的研究進(jìn)展。第二章為理論計算方法，介紹了第一性原理計算方法、多體系統(tǒng)電子結(jié)構(gòu)計算的密度泛函理論方法及用于計算分子器件電